沉积物搬运、沉积及其组成变化对深入认识风化、气候变化、构造运动、地貌演化以及它们之间的关系具有重要意义（DePaolo et al，2006；Dosseto et al，2008；Lee et al，2010）。随着分析手段进步和同位素理论的发展，铀（U）系同位素被尝试应用于确定岩石风化侵蚀、土壤形成及沉积物搬运等过程的时间（Bourdon et al，2003；DePaolo et al，2006，2012；Lee et al，2010）。例如：DePaolo et al（2006）利用(234U / 238U)AR活度比（(234U / 238U)AR）分析讨论了北大西洋岩芯中硅质碎屑颗粒物的搬运受到冰期与间冰期旋回的控制；Chabaux et al（2012）根据U系不平衡原理计算得到了沉积物从喜马拉雅山脉搬运至恒河平原的搬运时间约为 90 — 170 ka；Handley et al（2013）利用(234U / 238U)AR值讨论了南部澳大利亚某湖泊沉积物的搬运 — 沉积过程。这些前期的研究为U同位素在示踪地表物质循环方面奠定了广阔的应用前景。

迄今为止，对搬运过程或者搬运时间的研究多集中在低海拔陆地和海洋沉积物上，而对高海拔风化侵蚀区源头的研究鲜有报道，特别是受冰川影响的区域。已有研究表明：构造隆升区，特别是具有冰川侵蚀背景的区域，具有极高的侵蚀速 率（Dadson et al，2003；Herman et al，2013；Larsen et al，2014；Li et al，2017b），提供了大量的碎屑物质，为低海拔流域沉积物的主要来源。然而，目前对冰川流域侵蚀速率、搬运时间的认识还十分有限，U同位素能否用来指示冰川流域内河流沉积物的搬运行为也未可知。

本文以位于亚洲内陆干旱区腹地、具有显著海拔和气候梯度差异的帕米尔高原盖孜河冰川流域作为研究区域，对流域内沉积碎屑物的U同位素、矿物学及颗粒比表面积进行分析，获得流域内碎屑物质(234U / 238U)AR值的空间变化，尝试讨论其对搬运作用的指示，这有助于加深认识冰川流域沉积物的搬运机制以及U同位素示踪沉积物搬运的可行性。

1 U同位素反映搬运时间的原理

在封闭条件下，岩石中的U元素可以发生一系列链式反应。由于234U衰变速率较238U快4个数量级，致使岩石中234U的来源仅受控于238U衰变，由238U衰变形成234U的产率等于234U的衰变速率。因此，未经风化的新鲜的岩石中(234U / 238U)AR值处于久期平衡状态，即(234U / 238U)AR = 1（Bourdon et al，2003）。当岩石遭受到侵蚀、破碎和分解等一系列物理和化学风化作用后，碎屑颗粒中的234U和238U的平衡状态被破坏，即颗粒最外围（约0.034 μm）处，部分238U衰变过程中释放的能量将234U的母体234Th弹射出体系外，进而导致体系内234U累积量减少。随后，细颗粒内的(234U / 238U)AR值随着时间降低，直到重新达到稳定状态。在这段时间内，颗粒中(234U / 238U)AR值就相当于一个时钟，其与时间具有函数关系（DePaolo et al，2006；Maher et al，2006；Lee et al，2010）：

公式(1)可转化成线性方程为：

式中：Ameas为沉积物颗粒中(234U / 238U)AR测定值，A0为原岩的(234U / 238U)AR初始值，一般为1 ± 0.005（DePaolo et al，2006），λ234为234U的衰变系数，其值为 2.82629×10 ¯6 a¯1（Lee et al，2010）；fα 为衰变反冲损失参数，代表被反冲作用推出颗粒表面的234Th比例，与颗粒比表面积和粒径大小有关；t表示颗粒从原岩破碎风化至某一粒径到被采样分析所经历的时间（DePaolo et al，2006，2012；Lee et al，2010）。通过该方法计算获得的年龄被称为破碎年龄（comminution age）或搬运时间。对于河流沉积物，不论其在流域内搬运或者停留，自原岩破碎风化后所经历时间均认为是沉积物的搬运时间（Li et al，2015），并可将上式整理为：

由于岩石类型、风化程度、颗粒的比表面积、粒径大小等各不相同，参数fα和(234U / 238U)AR初始值A0的确定，决定着所获取的破碎年龄或者搬运时间的准确性（DePaolo et al，2006，2012；Lee et al，2010）。

fα值可以基于分形几何学、比表面积等形态方法获得：

式中：D为颗粒表面的分形维数，SBET为颗粒物的BET比表面积，a为吸附物的分子直径（以N2为0.35 nm计），L为反冲长度，约为3×10¯8 m（DePaolo et al，2012）。

就现有的仪器测试条件而言，只有当颗粒足够小（通常小于50 μm）或比表面积足够大时，反冲出去的234Th足够多，234U和238U的比值变化才可以被检测到（DePaolo et al，2006；Maher et al，2006；Lee et al，2010）。Lee et al（2010）对比不同粒径颗粒物的U同位素比值和fα值，提出把粒径控制在一定范围内可以有效降低fα值的不确定度。因此，研究者会选取小于50 μm的某些粒径的细颗粒组分测量其(234U / 238U)AR值，来讨论沉积物的搬运时间。由于体系中的234U和238U会在新的粒径下经历约4个234U半衰期的时间（234U半衰期为2.45×105 a）后重新达到平衡状态，因此上述方法的适用时间在一百万年以内（DePaolo et al，2006，2012；Lee et al，2010）。

2 研究区概况

盖孜河冰川流域位于受西风带影响的帕米尔高原东北部（图 1），东经 74°20′ — 75°40′，北纬38°00′ — 39°20′。研究区最高的两座山峰为公格尔峰和慕士塔格峰，海拔分别为7719 m和7546 m。由于处于西风和印度季风冷湿气流进入青藏高原的通道上，因而在平均海拔4000 m以上得以发育规模巨大的冰川（曾磊等，2013），冰川总面积可达2530 km2（中国科学院寒区旱区环境与工程研究所，2001），冰川进退形成的冰碛垄分布较多。公格尔-慕士塔格山西侧受到走滑断层控制，地质构造上组成了背斜的地壳穹丘（Tapponnier et al，1982）。

盖孜河流域上游山区的两个支流为康西瓦河与木吉河，山体陡峭，海拔约4500 m以上区域常年被冰川覆盖，冰川侵蚀强烈，基岩主要为花岗岩与片麻岩。其中康西瓦河发源于慕士塔格冰川，木吉河发源于萨雷阔勒岭，冰川融水通过众多支流汇集到康西瓦河与木吉河，纵坡落差高达2000 m，水流迅急。沿河两岸均分布有河岸阶地，夹杂有砾石、砂、粉砂，固结程度较差，成分主要为花岗岩、片麻岩等，都来自现代冰雪覆盖的山川基岩（冉钊，2009）。这两条支流在布伦口汇合后注入盖孜河干流，经盖孜河中游段出山口进入开阔的下游冲积平原地带，海拔迅速降到2000 m以下，地势变得平坦，沿河两岸主要为第四系松散堆积物。盖孜河总长374 km，上游山区（干流出山口前）长约184 km，下游平原（干流出山口后）长约190 km，总面积约为17460 km2（李燕等，2003）。

研究区地处亚欧大陆腹地，北、西、南面被天山、萨雷阔勒岭和喀喇昆仑山所环绕。气候终年干燥寒冷，属温带大陆性干旱气候。根据塔什库尔干县气象站（海拔3100 m）1961至2009年气象观测资料，山区年平均气温约为1.3℃，年平均降水量仅为127 mm，主要集中在夏季（5 — 8月），年蒸发量在1500 mm以上（张瑞江，2010）。下游平原区年平均气温12℃，年降雨量只有69.7 mm（毛炜峄等，2006）。流域内植被稀疏，生长期较短，以一年生、多年生矮小灌木及垫状植物为主（Xu et al，2006；杨清理等，2012）。

3 研究材料与方法

2013 — 2014年在盖孜河流域上游支流康西瓦河、木吉河到盖孜河干流中游段和出山口后下游平原区域沿岸采集系列河流表层沉积物。每个样品是在河道中间的一段距离内采集3 — 4个点的表层沉积物，然后均匀混合而成。挑选16个沉积物样品进行分析测试，除三个主河道上采集的样品（KXW14-25、MJ14-1和GZ14-19S-2）（表1）外，其余为支流样品。流域位置和采样点分布见图1。样品的前处理和同位素分析均在南京大学表生地球化学教育部重点实验室完成。

3.1 (234U / 238U)AR值测定

前人研究表明：研究区河流沉积物中20 —50 μm左右的粉砂主要来自流域内冰川磨蚀或河流、风力近距离搬运等物理风化作用（殷铎等，2016），因此选取20 — 43 μm细颗粒进行(234U/ 238U)AR的测试，下文所讨论的破碎或搬运时间t即是岩石破碎为20 — 43 μm开始直到被测试所经历的时间。样品首先用0.5 mol ∙ L¯1的冰乙酸去除碳酸盐，接着利用20 μm电成型筛及43 μm尼龙筛通过湿法筛选对样品粒径进行分级。然后利用低亚硫酸钠去除20 — 43 μm颗粒组分的铁锰氧化物，接着用H2O2浸泡去除有机质。将上述清洗好的样品烘干后，在超净室内用HF-HNO3溶解，然后通过特效树脂分离纯化U（Zhang et al，2016；Li et al，2017a）。

利用Neptune Plus型多接收电感耦合等离子体质谱仪（MC-ICP-MS）测量U同位素活度比值，分析误差为±0.002。仪器漂移通过南京大学实验室标样NJU监测，其(234U/ 238U)AR长期测试值为0.949 ± 0.002。国际标准物质（BCR-2）的(234U/ 238U)AR = 1.002 ± 0.002（n = 21，2σ），与前人（DePaolo et al，2006，2012；Lee et al，2010）测定值一致。

3.2 矿物组成与颗粒表面形态

沉积物原样的矿物组成由荷兰帕纳科公司生产的X射线衍射仪（XRD）的超能阵探测仪测试分析得到，范围为3° — 70°。颗粒物的密度ρ通过加权平均来估算，如下式所示：

式中：X1，X2，…，Xi分别为每个矿物所占的比例，ρ1，ρ2，…，ρi分别为各种矿物的密度（Aciego et al，2011）。

在中国科学院地球环境研究所利用比表面积氮气吸附分析仪，采用单点BET比表面积方法测量了代表性沉积颗粒物（9、16号样品）的SBET 比表面积，然后通过N2相对吸附量θ与ln(P0 / P)之间线性相关的斜率计算得到分形维数D，其中P0和P分别为饱和吸附压力和绝对吸附压力(Avnir and Jaroniec，1989；Bourdon et al，2009)。所测样品只进行湿筛，未进行化学前处理。

4 结果

所有河流沉积物的矿物组成和(234U/ 238U)AR值列于表1中。除了KXW14-21样品白云母含量较高外，所有河流沉积物在矿物组成上基本一致（图2），主要以硅酸盐矿物为主，碳酸盐矿物含量极少。矿物主要有六种：石英（10% — 49%，平均值28%）、钠长石（13% — 33%，平均值25%)、钾长石（8% — 22%，平均值13%）、白云母（10% — 21%，平均值14%），黑云母（7% — 15%，平均值10%），绿泥石（3% — 16%，平均值7%），其他矿物含量1% — 10%不等。其中以石英、长石含量为最高，占河流沉积物总量的51% — 77%，流域内石英的含量变化较大，上游山区两个支流的长石与云母含量高于盖孜干流中下游段，绿泥石含量相比中下游段变化较大。

上游山区支流康西瓦河和木吉河的碎屑沉积物中的(234U/ 238U)AR值范围为0.988 — 1.017，变化范围较小且都接近于1.00，其平均值分别为0.997和0.996。盖孜干流中下游段(234U/ 238U)AR值变化范围较大，有两个较低值0.913和0.928（13、14号样品），其余范围为0.963 — 0.997，其中盖孜中游段出山口后的下游平原的沉积物样品（16号样品）的(234U/ 238U)AR值为0.963。流域内所有样品(234U/ 238U)AR平均值为0.984，从5、10、16号主河道样品来看，上游山区到下游平原的U同位素变化大体呈递减的趋势。

计算出的密度ρ相对稳定，平均值为2.66 g ∙ cm¯3（表1），与大陆上地壳硅铝层平均矿物密度——2.7 g ∙ cm¯3（Rudnick and Gao，2003）基本一致。测得9号与16号河流沉积颗粒物的比表面积分别为(1.6887 ± 0.0349) m2 ∙ g¯1 和 (2.9357 ± 0.0436) m2 ∙ g¯1，计算得到分形维数分别为2.72与2.66，反冲损失参数fα分别为0.004与0.007。

5 分析与讨论

5.1 流域内河流沉积碎屑物的(234U / 238U)AR变化

一般认为冰川磨蚀作用产生的颗粒物还未开始搬运时的（234U / 238U)AR初始值A0接近于1.00。DePaolo et al（2012）报道世界各地冰川沉积物和基岩的A0为1.00 ± 0.01，认为其与岩性无关（图3）。然而，目前报道的自然界样品A0还存在较大差异，往往大于1.00（Gascoyne et al，2002）。例如：喜马拉雅河流沉积物中的A0在1.002 — 1.032变化，被认为是受成土作用影响（Granet et al，2007）；澳大利亚库柏古河道沉积物的A0达到1.0219（Handley et al， 2013）；Vigier et al（2006）发现冰岛流域的河流推移质沙和悬浮物中的A0可高达1.09。

本研究中，康西瓦河源头的慕士塔格与公格尔峰具有大量的冰川覆盖，冰川侵蚀强烈，山地地形陡峭，使得冰川研磨产生的碎屑沉积物在夏季冰融水冲刷下被快速带入河流中。通过流域内河流沉积物细颗粒(234U / 238U)AR值的空间对比发现，上游山区受冰川侵蚀影响的支流康西瓦河与木吉河沉积碎屑物的234U丢失较少，沉积物的(234U / 238U)AR值范围为0.988 — 1.017（图4），整体上与DePaolo et al（2012）提供的冰川碎屑物的(234U / 238U)AR初始值1.00 ± 0.01较为接近。其中康西瓦河和木吉河流域内的最高值（分别为1.017和1.009）均出现在具有快速沉积物输出的大支流上，典型的特征是这两个支流河道宽、流速急，并且都在下游河口形成了巨大的河流扇，海拔高度也均迅速从冰舌约4900 m快速下降到支流河口的3500 m左右，这些地形上的特征所指示的冰川沉积物的高效转运过程，与其最高的(234U / 238U)AR结果基本一致。这些沉积物富含长石和云母类矿物，说明带入河流中的碎屑沉积物处于初级风化阶段，因此康西瓦河和木吉河沉积物样品中(234U / 238U)AR值（大于 1.00）的平均值（1.009 ±0.008）可认为是盖孜河冰川侵蚀流域合理的基岩A0初始值，可作为世界范围内冰川流域新鲜母岩U同位素初始值数据库的有益补充（图3）。

康西瓦河下游干流（5号样品）和木吉河下游干流（10号样品）的(234U / 238U)AR值分别为0.993、0.996，均处于这两个流域的支流变化范围内（图4），反映其干流沉积物来源于上游各子支流沉积物的混合。

从布伦口到出山口前的干流中游段的河流沉积物的(234U / 238U)AR值变化范围较大，在0.997 — 0.913（图4），总体上要比上游的康西瓦河和木吉河支流的(234U / 238U)AR值要低。在这些样品中，具有最高值0.997的12号样品为从公格尔山冰川侵蚀下来的支流样品。该支流地势陡峭，从冰舌约4000 m的海拔在4.5 km河流长度内迅速下降约1000 m后汇入盖孜河中游干流，冰融水流量大，碎屑物质停留时间短，因此234U仅有较少丢失，(234U / 238U)AR值较高。

来自干流中下游段的13、14号样品(234U / 238U)AR值为整个最低值，分别为0.913、0.928（图4）。两个样品的采样点位于北面冰川汇入干流的小支流，经过一片河漫滩，流量小，水比较浑浊，大量老的冰川碎屑物堆积在河道两侧。低(234U / 238U)AR值应该是侵蚀速率较低、与老沉积物混合、在途中堆积停留时间漫长的结果。

下游冲积平原的干流16号样品较上游山区支流木吉河与康西瓦河主河道上沉积物的(234U / 238U)AR值均低，为0.963（表1）。该样品岩性和颜色与出山口两侧巨厚的第四系红色松散沉积物一致，其较低的(234U / 238U)AR值可能是经长距离搬运的冰川碎屑与老沉积物混合的共同反映。

总体而言，盖孜河流域从上游山区到下游平原，随着海拔迅速降低，冰川侵蚀物质产生和搬运的速率也随之减弱，(234U / 238U)AR值呈现相应降低的趋势，符合U同位素示踪沉积物搬运的基本原理。这是首次尝试利用具有巨大海拔变化梯度的冰川流域系统采集的野外样品，来对比和验证U同位素指示沉积物从源到汇搬运行为的可行性。

5.2 破碎年龄模型的不适用

作为一个几何参数，反冲损失参数fα被用来描述颗粒物形态的不规则度与粗糙度，可以通过BET方法计算获得（公式4），其计算的精确性密切关系到搬运时间的范围和误差（DePaolo et al，2006）。在冰川流域的快速磨蚀情形下，河流沉积碎屑颗粒并不是典型的圆球形，依旧棱角分明，磨圆度低、表面光滑。将测量获得的木吉河支流9号样品与下游平原干流16号样品的SBET比表面 积（ 分 别 为 (1.6887 ± 0.0349) m2 ∙ g¯1 和 (2.9357 ±0.0436) m2 ∙ g¯1） 和 分 形 维 数 D（ 分 别 为 2.72 和2.66），代入公式(4)计算得到反冲损失参数fα分别为0.004和0.007，远远低于破碎年龄公式中fα的理论最小值0.010和0.037（fmin = 1 ¯ Ameas）。这意味着，运用BET方法未能获得合理的fα，进而无法通过破碎年龄公式得到合理的河流沉积物搬运时间。

虽然海洋和古河道沉积物、中国黄土等利用破碎年龄模型成功获得了破碎年龄（DePaolo et al，2006；Handley et al，2012；Li et al，2017a），但是类似盖孜河流域这种以冰川作用快速磨蚀破碎的沉积物SBET比表面积太低，风化较弱，并不适合运用破碎年龄模型计算搬运年龄。由此可见，在破碎年龄模型中要使计算的fα满足fmin = 1 ¯ Ameas，可能更适合风化磨蚀破碎达到一定程度的、搬运时间与沉积时间都较长的沉积物。

事实上，Handley et al（2013）虽然通过几何法获得了澳大利亚库柏古河道沉积物较长的搬运时间，但是BET方法测得的颗粒物的比表面积也小（1.4264 — 6.4910 m2 ∙ g¯1），并没有计算得到合理的fα和搬运时间，表明模型的适用有一定的局限性。类似地，恒河上游流域(234U / 238U)AR值虽然高于安第斯山马德拉流域，但是计算的沉积物搬运时间（(122 ± 19.7) — (342 ± 55.4) ka）却比安第斯马德拉流域的停留时间（3 — 17 ka）长得多（图5），这也与破碎年龄模型相矛盾。因此，要想利用U同位素获取流域沉积物搬运的年龄，还需更多的工作加以完善。

5.3 全球区域(234U / 238U)AR值对比及其指示意义

将盖孜河流域河流碎屑沉积物U同位素组成与全球区域进行对比（图5）可见：全球不同沉积物的(234U / 238U)AR值整体范围在0.83 — 1.09，其中冰岛流域河流沉积物具有最高的(234U / 238U)AR值（1.09），变化范围也大（0.97 — 1.09）（Vigier et al，2006），其次是喜马拉雅河流沉积物（0.995 — 1.032）（Granet et al，2007）、澳大利亚库柏古河道沉积（0.978 — 1.021）（Handley et al，2013）、恒河上游流域（0.993 — 1.018）（Chabaux et al，2012）、 本 研 究 区（0.913—1.017）、 国王河冲积扇沉积（0.9547 — 1.0843）（Lee et al，2010）。由于不同研究者所采用的化学前处理淋洗方案各不相同，这可能对(234U / 238U)AR值造成一定的影响（Suresh et al，2014；Martin et al，2015）。因此，尽管这些区域沉积物的(234U / 238U)AR最高值都高于DePaolo et al（2012）统计的世界各地冰川沉积物和基岩的初始值范围（1.00 ± 0.01）（图5），但是(234U / 238U)AR初始值的上限需要更多野外样品数据，并进行重新评估。

另一个显著的特征就是陆地河流沉积物的(234U / 238U)AR值普遍高于黄土及深海沉积物。中国黄土与北大西洋ODP 984钻孔深海沉积物的(234U / 238U)AR 值范围分别为 0.897 — 0.960（Li et al，2017a）和0.8300 — 0.9686（DePaolo et al，2006），处于U同位素值的最低端元。这个特征恰恰反映了沉积物长距离搬运会导致(234U / 238U)AR值的降低，是利用沉积物(234U / 238U)AR值变化示踪搬运时间的前提。就中国黄土而言，由于其风尘来源，在地表经过反复搬运和沉积，反映出在最终沉积点前经历的长时间的搬运过程（Li et al，2017a）。

尽管不同流域沉积物搬运过程与各自流域自身的地形、气候、侵蚀速率等有着紧密联系，但是在高海拔地势坡度陡峭和冰川快速磨蚀情形下形成的沉积物的(234U / 238U)AR值都接近新鲜未风化基岩的U同位素组成。例如：与研究区上游冰川流域河流碎屑沉积物高(234U / 238U)AR值（0.990 — 1.017）类似，喜马拉雅河流、恒河上游流域分布在高海拔活跃构造带，地势落差大，其沉积物的(234U / 238U)AR值分别为0.995 — 1.032和0.993 — 1.018，反映了河流沉积物迅速搬运转移过程（Granet et al，2007；Chabaux et al，2012）。冰岛的众多流域基岩主要为玄武岩，也被冰川覆盖，河流主要为冰川融水直接供给，其河流沉积物的(234U / 238U)AR值（0.97 — 1.09）也较高（图5），反映了冰川磨蚀作用下玄武岩的快速风化剥蚀过程（Vigier et al，2006）。国王河冲积扇冰碛沉积物的(234U / 238U)AR值计算的破碎年龄接近其沉积年龄，其搬运时间可以忽略不计，也反映了冰川侵蚀条件下沉积物的快速堆积（Lee et al，2010）。本研究区(234U / 238U)AR范围总体介于其他陆地流域U同位素比值范围和黄土及海洋沉积物范围之间，是上游高海拔冰川侵蚀作用下短的搬运时间、支流低径流和山前平原较老沉积物混合的综合反映。

位于安第斯山脉的马德拉流域同样具有高侵蚀的特点，其河流沉积物的(234U / 238U)AR值在0.981 — 1.004（Dosseto et al，2006），也接近于新鲜基岩的原始组成（图5）。与盖孜河、喜马拉雅、恒河上游、冰岛搬运机制不同的是，马德拉流域处于高温热带雨林地区，雨水丰沛，不受冰川作用，高降雨产生的强径流（流量 8000 m3 ∙ s¯1）是沉积物停留时间较短（3 — 17 ka）的主要原因（Dosseto et al，2006）。

6 结论

通过对地处帕米尔高原盖孜河冰川流域内河流沉积物的矿物组成和细颗粒组分(234U / 238U)AR空间变化分析发现：流域内河流碎屑的风化程度弱，中上游绝大多数细颗粒碎屑物的(234U / 238U)AR值（0.980 — 1.017）都接近于新鲜未风化的母岩初始理论值，反映了冰川作用下快速侵蚀和搬运的过程。与其他高侵蚀流域略有不同，盖孜河流域小支流和冲积平原河流碎屑物较低的(234U / 238U)AR值反映新鲜物质与老的碎屑物混合并停留了较长的时间，是降雨量极少的内陆流域低搬运能力的结果。尽管冰川磨蚀形成的碎屑物具有极低的比表面积不能应用U同位素破碎年龄模型计算得到搬运时间，但是利用沉积物U同位素组成反映不同地形气候条件下的河流搬运沉积过程基本可行，如何通过模型获得沉积物搬运时间还需要更多的工作。

致谢：样品前处理、测试及数据解释得到南京大学表生地球化学教育部重点实验室李高军教授的大力帮助和支持，样品比表面积测试、数据计算和解释得到中国科学院地球环境研究所黄宇研究员、同济大学海洋与地球科学学院李超副教授的热心帮助，在此致以诚挚的感谢！感谢三位评审专家提出的宝贵意见和建议。

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