0 引言

随着全球变化研究的开展，对各种成分在地球表面的生物地球化学循环研究逐渐成为热点问题.雪冰化学研究是冰川学中的重要方向，可以揭示大气环境和区域环境演化的信息，因而雪冰化学研究成为全球变化研究的重要手段［1-10］.冰雪中的化学离子是反映气候环境演化的重要指标，搞清阴阳离子等化学物质的来源、传输及其在冰雪中的次生变化机制等问题，不仅可以恢复气候与环境的演变，而且对物质在大气圈、岩石圈、冰冻圈之间的迁移转化研究有着重要意义.冰川和大气环境在地域分布上的特殊性和差异性，决定了冰雪中主要离子来源及其特征的地域性［11-12］.在我国祁连山山脉分布有众多的山岳冰川，是西北干旱区河西走廊的重要水资源，制约着该区人类生存和社会经济的发展，对该区雪冰化学特征进行研究有着十分重要的意义.已有许多研究对于天山和青藏高原等区域的冰川化学特征等进行了分析研究［13-31］.然而，到目前为止，对祁连山尤其是中段疏勒河上游大雪山地区老虎沟冰川区现代冰雪化学的研究还极为有限，因此研究该区域冰雪化学特征，对探究区域气候变化、水资源环境演化及生态建设将有着极为重要的价值.祁连山老虎沟12号冰川区位于亚洲粉尘的源区范围内，周边沙漠和干旱区荒漠广布［16］，大气环境受到了亚洲沙尘活动的重大影响.然而，对于积雪中化学离子特征及其与大气传输、沙尘活动之间的深入关系仍然不清楚，亟需进行相关研究.本文通过2012年夏季在祁连山老虎沟12号冰川积累区采集的2个雪坑和沿冰川主流线不同海拔带表雪样品，对该区冰川雪坑记录的环境化学特征及主要阴、阳离子来源进行分析研究.

1 样品采集与实验分析

祁连山西段位于我国西北干旱与半干旱区中心位置、亚洲粉尘活动的源区范围内，周边被许多大沙漠、戈壁以及荒漠所包围（图1），而祁连山区发育了众多的山岳冰川［32］.老虎沟冰川区位于祁连山西段边缘的北坡［16］，地理位置为39°05′～39°40′N，96°07′～97°04′W，该区具有典型的大陆性气候特征.老虎沟12号冰川处于山系边缘的北坡，是祁连山冰川区发育最具代表性的冰川之一.该冰川由东西两支构成，于海拔4560m处汇合，呈NNW向流出山谷.其风向受局地地形影响较大，常年盛行东南风，同时受西风环流控制.纬向西风环流所携带的大西洋水汽是其主要的水汽来源.夏季，由于强对流作用，降水丰沛，占全年降水量的69%，但同时期的降雪只在粒雪盆得以部分保存，其他地方均被消融、蒸发.虽然冬春降水较夏季少，但由于气温较低，是全年重要的补给时期.总体上，冰川表面较为平整洁白，裂隙不甚发育.

2012年6月在祁连山老虎沟12号冰川积累区挖取2个雪坑（编号分别为SP-1、SP-2），并沿冰川主流线在不同海拔带（海拔4300～5000m）采集20多个冰川表雪样品.雪坑深度SP-1为90cm，SP-2为120cm.通过取样观测，结合雪层的化学离子浓度和污化层分析认为，雪层基本反映了2011—2012年时期的冰川积雪.采样过程严格按照冰雪采样程序进行，前人已有详述［1-2，13-18］.采样时穿洁净的工作服，戴面罩，使用预先清洁的不锈钢铁铲和聚乙烯手套等.所挖雪坑底部到达冰面，采样密度为每10cm采集一个样品，每个雪样100g，共取得雪样60个.样品储存保持在-18℃冷冻状态，直至在中国科学院冰冻圈科学国家重点实验室进行分析.

分析测试了雪样化学离子组成，K＋、Na＋、Mg2＋、Ca2＋和NH＋4浓度是用Dionex-600型离子色谱仪测定的，Cl-、NO-3、浓度用Dionex-300型离子色谱仪测定的，其测试精度达到ng·g-1，测试误差小于5%.在测试分析前数天将样品取出让其在常温下自然融化，以备分析.分别使用pH计（PHJS-4A）和电导率仪（DDSJ-308A）对雪冰中的pH值和电导率进行分析，在仪器使用前，均应用pH值为6.86和9.18的标准缓冲溶液对仪器的电极进行校正；在样品测量前，首先用部分样品对电极进行清洗，每个样品测量完后再用去离子水清洗，后浸入新鲜和静止的样品中，5min后得到经温度补偿后的pH值.

2 研究方法

本文分析了祁连山老虎沟12号冰川积雪中离子的来源.相关分析法和趋势分析法是冰雪离子来源研究的重要方法［15，33-35］.研究区位于中亚沙尘源区附近，水汽以西风带来的海洋源和中亚地区的湖泊水汽为主，夏季降水占年总降水量的80%以上［16］，并且西风带来的海洋水汽降水是冰川的主要补给来源，因此本研究还选择了海盐示踪法作为离子来源研究方法之一.该方法的核心是海盐源示踪离子的选择［11-12，16］，主要判定依据如下：1）若C1-/Na＋和 Mg2＋/Na＋的当量比值都大于或等于海水的相应值（Cl-/Na＋ =1.165，Mg2＋/Na＋ =0.227）时，则选用Na＋作为海盐源示踪离子；2）若Na＋/Cl-和Mg2＋/Cl-的当量比值都大于或等于海水的 相 应 值 （Na＋/C1-=0.859，Mg2＋/Cl-=0.195）时，则选用Cl-作为海盐源示踪离子；3）若Na＋/Mg2＋和Cl-/Mg2＋的当量比值都大于或等于海水的相应值（Na＋/Mg2＋=4.403，Cl-/Mg2＋=5.126）时，则选用Mg2＋作为海盐源示踪离子.

利用上述原则判定出海盐源示踪离子后，然后利用求算离子非海洋来源的含量公式分别计算各离子的非海洋来源：

式中：NNA为A离子非海洋来源部分；A为离子实测浓度值；M为示踪离子浓度值；R为标准海盐中A离子跟M 离子的比值.经判断，冰川区海盐源示踪离子为Na＋，并据此计算出了祁连山老虎沟12号冰川区离子来源的非海洋源部分.同时，运用后向气团轨迹分析法检验到达祁连山老虎沟12号冰川区取样点以上500m的大气气团的传输路径和过程.该分析基于HYSPLIT 4（hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory）模型，其中包括大气垂直运动模式.基于此模型分析计算了冰川取样点高度500m以上3d内的大气气团后向传输轨迹.

3 结果与讨论

3.1 积雪化学离子浓度及其组成特征

表1显示了祁连山老虎沟12号冰川雪坑中pH、电导率（EC）和主要离子的浓度及其组成特征.据此计算得到，阳离子浓度总和∑＋（NH4＋＋Ca2＋＋Na＋＋K＋＋Mg2＋）和阴离子浓度总和∑-的值分别为4686.9 μeq·L-1和3806.0μeq·L-1.对于积雪中的阴、阳离子平衡可以通过如下计算获得：

式中：ΔC为阴阳离子浓度差.据此获得的老虎沟12号冰川积雪中的ΔC为880.9μeq·L-1，这种明显的离子不平衡可能是由于积雪中的和HCO-3没有被检测到而造成的.已有研究揭示了积雪中Ca2＋与ΔC之间的线性拟合关系（R2=0.98，N=45，P＜0.01），认为阴阳离子浓度差ΔC主要代表的比值［27-28］.分析发现，总体上，老虎沟12号冰川区积雪中各种离子浓度大小关系是Mg2＋＞K＋.其中，Ca2＋是主要的阳离子，是主要的阴离子，其平均浓度明显远大于其他离子浓度.同时，各种离子在雪坑中的平均浓度要远大于表层雪，这可能是因为表层雪反映了冰川区最近的降雪，而雪坑则存在较长时间段的降雪和大气化学沉积的累积过程.这种结果也反映了冰川区长期降水累积对于大气环境信息的保存作用，使得大气中的化学信息较多的保存下来.雪坑、表层雪中的pH值、电导率（EC）也表现出差异性，而这种差异性与离子浓度大小有很好的一致性.离子浓度越高，pH和电导率值也越大，反映了积雪中化学离子浓度是影响pH和电导率的主要原因.

祁连山老虎沟12号冰川不同雪坑离子浓度之间也有较大差异.例如，雪坑SP-2的离子浓度总体上大于雪坑SP-1的平均状况.这一方面可能是受所挖取的雪层深度的影响，雪层较深（SP-2深度为120cm）反映的积雪累积时间段较长，而雪层较浅（SP-1深度为90cm）反映的积雪累积时间段相对较短，累积过程中雪坑可以记录多次的大气环境事件，如沙尘活动和降水事件的发生等，这将影响到雪坑中化学离子的平均浓度；此外，受局地地理环境如地形、海拔等的影响，也可能造成这种分布的差异.冰川积雪中碱性的Ca2＋是亚洲粉尘的指示物质，其浓度大小通常与积雪中矿物粉尘的浓度有着很好相关性.天山东部的乌鲁木齐河源1号冰川的研究表明［17］，表层雪Ca2＋和浓度表现出明显的季节变化特点，与中亚地区的沙尘活动存在很好的一致性关系，沙尘活动季节其浓度很高，说明积雪粉尘化学组成受大气沙尘活动的影响很大.在本研究中，祁连山老虎沟12号冰川雪坑的结果也显示Ca2＋和浓度很高，这可能受到中亚地区沙尘源区的地壳粉尘矿物组成的影响造成的结果.同时，雪坑中的NH＋4浓度也相对较高.已有研究表明，大气中的硫酸盐产生于云滴的逐步成云过程中，通过各种相同或不同种类的化学过程产生硫酸（如二氧化硫的氧化过程），然后通过与NH3的化学反应形成（NH＋4）2SO4.而在此过程中便形成了大气粉尘中的细颗粒［15］.12号冰川周边地区人类活动相对很少，NH＋4主要来源于大气环境自然产生.因此，老虎沟12号冰川积雪中的离子浓度组成关系很好的反映了亚洲粉尘源区的大气环境状况.

此外，雪坑中的化学离子浓度随雪层深度也表现出明显的变化（图2），这可能与冰川区的水汽来源和大气沙尘活动的季节变化、以及雪层在消融期受到一定的融水淋融作用有关.两个雪坑都表现出很相似的变化，在雪层中部（40～60cm）化学离子浓度值很高，出现峰值，而在底部（分别为90cm和120cm）也出现一个升高的趋势.分析认为，这种分布首先与雪坑中污化层的分布密切相关.采样时我们发现雪坑在40～60cm分别出现了一个很厚的污化层，在两个雪坑底部也存在较厚的污化层，一直延伸到冰面.研究认为，污化层与雪层中的粉尘微粒浓度有密切的相关性，反映了大气粉尘活动事件的发生，通常是在春季期间发生的［2］.雪层中这两个污化层很可能是2011—2012年冬春季节大气沙尘活动造成的，反映了大气环境变化的季节性.已有研究表明［13-15］，雪坑污化层处的微粒浓度和平均粒径都比较大，同时，污化层的颗粒沉降时带来了大量陆地表面和大气中的化学成分，使得离子浓度在雪层中显得很高.化学离子浓度与污化层的这种很好的关系也反映了大气粉尘沉降对于祁连山老虎沟冰川区雪冰化学存在较大的影响.因此，区域大气环境的季节变化是造成12号冰川雪层中化学离子浓度随深度变化的主要原因.

而在祁连山老虎沟12号冰川表层雪中，各种化学离子浓度表现出随海拔变化的波动性（图3）.由于采样前冰川区发生新降雪，冰川表层雪基本为新雪.总体上，表层雪中离子的浓度随着海拔的升高表现出先减小、再升高的变化趋势，其中Ca2＋变化尤为明显.这种不均匀的分布可能是由于冰川消融区表面风吹雪或者局地环境对新雪化学的影响所致，在积累区雪层表面较为清洁干净，因而通常积累区可以保存较好的大气环境信息；而消融区表面较脏，海拔低，周围冰碛物容易被吹起，局地的杂质易于沉降在表雪中.表层雪中各种例子浓度的大小顺序与雪坑中的平均状况也有所不同，浓度为K＋，其中Ca2＋是主要的阳离子，是主要的阴离子，而NH＋4浓度显得很高.由于采样前后都未发生大气沙尘活动，推测可能是由于人类活动或其他原因造成的，降水发生前，大气气团在传输过程中，可能带来了其他区域的植物燃烧造成的NH＋4.

为了说明祁连山老虎沟12号冰川雪坑中化学离子沉降的区域性特征，本研究对比分析了北半球其他区域冰川的离子含量和组成特征.从表2可见，12号冰川离子含量要低于青藏高原南部的一些冰川、阿尔泰山友谊峰的喀纳斯冰川、Belukha冰川、天山山区如乌鲁木齐河源1号冰川和Inilchek冰川等；而高于海拔较高的东绒布冰川（海拔6450m），海洋型的玉龙雪山白水1号冰川、以及格陵兰冰盖的离子浓度.反映了积雪中化学离子沉降的空间差异性，尤其是亚洲粉尘源区的冰川积雪中离子浓度总体较高，海洋性冰川和极地地区的化学离子浓度较低，反映了陆源矿物可能对于积雪的化学特征有较为明显的影响.祁连山老虎沟12号冰川区阴、阳离子相对组成方面（图4），阳离子组成特征与其他冰川差异较大，尤其是Na＋、K＋和Ca2＋在雪坑中所占的比例要高于其他冰川，而NH＋4离子在阳离子中所占的比例显得很少.而图4中这9条冰川具有相同特征的阴离子相对组成，除了托木尔峰青冰滩72号冰川，其阴离子相对组成中Cl-的比例相对较高于其他几个区域的冰川.祁连山老虎沟12号冰川区这种组成与天山西段的Inilchek冰川极其相似，而与天山、青藏高原、阿尔泰山等研究区其他冰川仍有较大差别，这反映了冰雪化学组分明显在不同冰川的区域差异性.总体上，老虎沟12号冰川区雪冰中NH＋4和NO-3的比例都很低，则反映了冰川区受区域人为污染如生物质燃烧等的影响相对很小.

3.2 积雪中化学离子来源分析

本研究还探索性地分析了积雪中主要化学离子的来源.在表1中，通过海盐示踪法我们计算获得了各种离子所占的非海洋来源的比例.研究发现，大部分离子来源于陆源，只有Na＋、Cl-离子部分来源于海洋源.例如，祁连山老虎沟12号冰川非海洋源的Cl-和分别占67%和98%.标准海水中阴离子浓度的大小顺序为：而12号冰川阴离子浓度的大小顺序为：Cl-＞NO-3（与标准海水的差异很大），这也反映出非海洋源物质即陆源矿物对冰川区阴离子来源的贡献是很大的.已有研究表明，青藏高原冰冻圈Cl-主要源于海盐、土壤粉尘和盐碱湖物质，的主要来源是土壤尘埃，其次为人类污染；而NH＋4的来源相对比较复杂，主要有闪电、平流层交换、海盐、土壤尘埃和人类污染等［16］.冰川区NH＋4和的相关系数为0.87（表3），而且两雪坑中浓度波动趋势也极为相似（图2），这一方面表明来源的共源性是较好的；另一方面则表明了淋溶作用的影响.计算结果表明（表1），研究区内Na＋是很大部分海洋源（42%），Ca2＋是非海洋源（主要是沙尘源），其他阳离子主要为非海洋源.非海洋源的K＋、Mg2＋分别占99%和91%.冰川阳离子浓度大小顺序为：Ca2＋＞Na＋＞Mg2＋＞K＋，与地壳中元素含量的顺序基本一致（Ca2＋＞Na＋＞K＋＞Mg2＋），而且阳离子之间的相关性也很显著（表3），这也表明除Na＋外，该区其他阳离子主要以陆源粉尘为主，而Na＋则很大部分为海洋源.分析认为，祁连山老虎沟冰川区离子的陆源矿物主要是近源物质和西风环流远源物质输入，因为冰雪中离子的来源主要是大气环流系统传输，而研究区沙尘季节主要受沙尘活动影响，冰川处于亚洲粉尘的源区，非常接近亚洲中部的内蒙古巴丹吉林沙漠、柴达木盆地、大戈壁以及塔克拉玛干等沙漠，是影响雪坑离子来源的主导因素.离子来源还受较小尺度的局地环流影响，而且研究发现该区山谷风强劲，发生频率高，这就为风化物质进入冰雪区提供了动力.尽管如此，我们仍发现积累区的粒雪盆周边雪冰粉尘主要为大气传输沉降的较远源的粉尘物质，冰川区的近源粉尘物质很少能沉降到积累区.

图5显示了老虎沟12号冰川区采样点上空500m处的大气气团后向3d轨迹反演分析.结果表明，冬、春季节的沙尘活动期间，气团很大一部分时间来源于西风带方向，这可能带来大量的中亚地区沙尘源区的粉尘颗粒物.而且，冬春沙尘季节一般风速很大，沙尘暴活动十分频繁，这对研究区的雪冰中不溶粉尘和离子的陆地矿物来源贡献很大.然而，西风带也可能带来很多的西部海洋和中亚湖泊的水汽，从而对雪冰中沉降的海洋源离子也有所贡献.后向轨迹验证表明，在很多时候气团都会来自于大西洋，途径中亚干旱地区，带来大西洋的水汽，也可能带来中亚地区湖泊中的水汽.大气气团来源除了西风方向外，南面和东面方向的气团来源也时常出现，这可能表明，巴丹吉林沙漠、柴达木盆地和塔克拉玛干沙漠中的粉尘可能随气团而被带到祁连山老虎沟12号冰川区的积雪中沉降.总之，大气气团的这种传输途径和来源对冰川积雪中化学离子来源和粉尘传输也造成很大影响.

4 结论

本研究通过野外考察取样，实验分析和数据处理检验，重点探讨了祁连山老虎沟12号冰川区雪坑和表雪样品的化学离子特征、来源及其环境意义，得出如下主要结论：

（1）冰川积雪中的阴、阳离子总浓度差为880.9μeq·L-1，这种明显的离子不平衡可能是由于积雪中的实验未测试出的和HCO3-浓度造成的.冰川积雪中平均离子浓度大小顺序依次为：＞K＋，其中，Ca2＋是主要的阳离子，是主要的阴离子，各种离子在雪坑中的平均浓度要远大于表层雪.离子相关性分析表明，除NO3-之外，雪坑中离子之间均存在较好的正相关.

（2）将祁连山老虎沟12号冰川与北半球其他不同区域冰川的结果进行了对比.祁连山老虎沟12号冰川两个雪坑的平均总离子浓度分别为8696.9μeq·L-1和11562.7μeq·L-1，表层雪的平均总离子浓度为5219.1μeq·L-1，冰川区所有样品的总体离子平均浓度为8492.9μeq·L-1.这个值要低于青藏高原南部、亚洲内陆的天山和阿尔泰山的冰川，而高于采样海拔较高的东绒布冰川、海洋型的玉龙雪山白水1号冰川、以及格陵兰冰盖的离子浓度；尤其12号冰川和其他亚洲粉尘源区周边的冰川积雪中离子浓度总体都比较高，而海洋性冰川和极地地区的化学离子浓度较低，进一步反映了来自于粉尘源区的陆源矿物可能对于高海拔区域的积雪化学特征有较为明显的影响.

（3）用相关分析法、海盐示踪法，结合NOAA Hysplit气团后向轨迹分析了老虎沟12号冰川区主要阴、阳离子的来源，结果表明，积雪中的离子主要来源于陆源矿物粉尘；同时，由于降水主要受西风带影响，雪坑中的离子（尤其是Na＋、Cl-）除了陆源矿物之外，一定程度来源于海洋源.

致谢：孙维君博士、陈记祖硕士和祁连山站观测人员在野外考察取样中提供了大力支持，在此一并表示感谢.

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