氮的生物地球化学循环对生态环境具有重要的意义[1- 3]。基于定位观测的氮素沉降量估算可以用于验证大气化学传输模型、定量评价氮输入引发的生态效应、推行调控措施以改善环境状况等[4- 5]。随着工农业的发展，包括中国在内的亚洲氮排放量呈现出增长的趋势[6]。然而，目前对氮沉降的研究多集中于中东部地区[7- 8]，加强西部地区氮沉降监测，特别是区域本底值监测成为中国氮沉降研究的共识之一[4]。中国西部高寒区氮素沉降量在全国范围内相对较低，因此这一区域氮沉降的变化可能会对生态系统产生更为显著的影响[9- 11]。

相较于其他国家[12- 14]而言，中国西部高寒区的氮沉降研究仍十分有限，特别是对其冰川区氮沉降本底值的认识更是匮乏。1994年中国大气本底基准观象台(瓦里关山本底台)的建立，首次在青藏高原实现了降水化学的长期定位监测[15- 16]，此后在西部高寒区其他城镇相继开展了一些研究[17- 19]。贾钧彦等[20- 21]在西藏中东部的林芝、山南、昌都、那曲等四地进行了氮素湿沉降的多年连续监测，发现氮沉降对于西藏这一生态脆弱的区域可能是一笔非常丰厚的外援氮输入。邵伟等[22]研究了西藏林芝地区降雨中有机氮浓度与沉降量的变化特征，发现有机氮也是大气氮沉降的重要组分。肖桐等[5]估算了青藏高原的长江源区氮素沉降量，认为该流域由于降水、径流和输沙作用表现为一个氮源。然而，长期的定位观测一直未真正涉及冰川区，已有的冰川区降水化学观测时段多不足以覆盖全年。在玉龙雪山冰川区开展过全年降水化学研究，但仅注意到了硝态氮的变化特征，对铵态氮并没有报道[23]。高寒冰川区氮素“沉降-消融-径流-参与生态系统”外延的“沉降-迁移-吸收-排放”过程可能对下游生态平衡产生一定的影响，而氮沉降正是这一循环过程中的重要环节，具有潜在的研究价值。此外，对高寒区氮素沉降量的定量评估还可以为典型小流域的高分辨率模拟提供参考依据。天山乌鲁木齐河源1号冰川是中国西北典型的大陆性冰川，具备高寒冰川区氮循环研究的良好条件[24- 28]。本文在前期研究的基础上，通过连续3a的定点采样，结合HYSPLIT气团轨迹模型，进一步丰富对冰川区氮素沉降特征的认识，从而为下游生态平衡评估与未来高寒冰川区高分辨率的模拟研究提供验证。

1 数据与方法

1.1 降水样品采集

本研究选择天山乌鲁木齐河源1号冰川东支积累区海拔4130 m处 (43°06′N，86°49′E) 作为采样点 (图1)。该采样点的降水以固态为主，因此以冰川表面未受后沉积作用影响的新雪样品代表降水。自2004年1月至2006年12月，每周在采样点进行一次定位考察，若有新降雪出现则采集样品，共得到66个新雪样品。雪样在采集和运输过程中均采取严格的操作规范，样品密封后，在冰冻状态下从野外运回中国科学院寒区旱区环境与工程研究所天山冰川观测试验站实验室后低温保存直至实验分析。

1.2 化学分析

离子色谱法已被广泛运用于水体中氮素的测试[29- 31]。本研究采用Dionex- 320型离子色谱仪测定样品中与的浓度[32]，从而得到硝态氮 与铵态氮与和相比，雪样中含量极小[33]，故本研究未对进行分析。因此，湿沉降中的总无机氮 (TIN) 沉降量为和沉降量之和，即此外，参考相关文献中有关西部高寒区氮素干沉降/湿沉降的比例[19]和无机氮/有机氮 (TIN/TON)[21]的比例，对干湿沉降的总氮 (TN = TIN + TON) 进行了估算。

1.3 气象观测资料

采样点的降水量根据大西沟气象站 (43°06′N，86°50′E，距1号冰川末端3 km) 实测数据进行误差修正后按照降水量的垂直递变率推算得到。详细的修正与推算方法参见杨大庆等[34]在乌鲁木齐河源区的研究。

2 结果与讨论

2.1 氮素湿沉降量的季节变化特征

根据2004—2006年连续采样的实验分析结果，乌鲁木齐河源1号冰川积累区湿沉降中的与TIN均存在着明显的季节变化特征 (图2)。1—4月氮素的湿沉降量平均值相对较低，直到5月才开始迅速增加。4月的TIN湿沉降量多年平均值仅为0.05 kg/hm2，而5月的已升至0.24 kg/hm2，是4月的4.5倍；从4月到5月，与湿沉降量多年平均值相应地分别增大了6.4与3.9倍。5—9月氮素的湿沉降量虽然存在着一定程度的波动，但是一直维持在相对较高的水平的月沉降量多年平均值不小于的月沉降量平均值不小于0.13 kg/hm2，TIN的月沉降量平均值不小于0.17 kg/hm2)。从10月开始，氮素沉降量突然下降。TIN平均值从9月的0.23 kg/hm2降至10月的0.07 kg/hm2，降幅为69%；与分别减小了0.05 kg/hm2与0.11 kg/hm2，降幅分别为68%、69%。10—12月，氮素沉降量维持在较低的水平，数量水平与1—4月类似。通过表1可以发现绝大部分氮素的湿沉降都发生在夏季。以TIN为例，有54%的湿沉降发生在夏季，其次是秋季 (22%) 与春季 (21%)，冬季最少 (2%)沉降的季节分布格局与之相似，夏季的湿沉降量分别占到全年湿沉降量的52%与55%。夏季降水最多，其冲刷作用较强，尽管降水量最多的时段往往氮素浓度较小，但氮素的湿沉降量依然较大；春秋季节降水量相差不大，但是湿沉降中氮素浓度较高，氮素沉降量低于夏季的；冬季降水量很少，与其他季节有数量级的差异，大气中的氮素无法被淋洗因此沉降量最低[21]。

对比降水量发现，氮素的湿沉降量与降水量存在着较好的对应关系。5月之后氮素沉降量的增加，是在降水量同期增加下产生的。当降水量较为充沛，氮素沉降量也较为丰富，反之亦然。根据采样点降水量的变化情况，可以将研究时段划分为湿季与干季：湿季为4—10月，干季为11月—翌年3月[35]。对干湿季的氮素湿沉降量差异进行比较，可以更为清楚地发现这一对应关系 (图3)。根据2004—2006年间的气象记录，湿季降水量占92%，干季降水量很少，仅为8%。而湿季氮素的湿沉降量显著高于干季，各形态氮 及TIN沉降量均为全年湿沉降总量的93%以上。相关性分析的结果也表明，月尺度下降水量与沉降量的相关系数分别为0.77、0.88与0.86，均通过了显著性水平为0.01的检验。

2.2 湿沉降中氮素的方向来源分析

不同形态氮沉降量相对比例的变化可以反映出氮素的不同来源[21，36]。根据连续的3a记录 (图4)，大多数月份的硝铵比 (即 都在0.3—0.7间波动，仅干季2、11月的略高，分别为0.85和0.92。这一季节变化一方面受到局地排放的影响，另一方面也受到大气输送的影响。虽然本研究缺乏局地排放量的月数据，但是氮素排放量的季节变化已经多有报道，气温较低的时段一般NH3排放量较小[37]。

研究表明空气轨迹模式可以反映出不同尺度上 (高空云团与云下气团) 氮素的传输过程[27，30- 31]，因此本研究利用美国国家海洋与大气管理局 (NOAA) 空气资源实验室 (ARL) 开发的混合单粒子拉格朗日积分轨迹模式HYSPLIT 4.9来回溯其气团源地。该模式使用的气象资料根据美国国家环境预报中心/美国国家大气研究中心 (NCEP/NCAR) 的全球再分析资料 (global reanalysis) 处理获得，空间分辨率为2.5°×2.5°，由NOAA提供。本研究分别使用3000 m与500 m作为起算高度，代表高空云团与云下气团[30- 31]，计算2004—2006年间所有降水日 (日降水量≥0.1 mm) 逐日8：00与20：00的120 h后向轨迹，并进行聚类平均分析。气团后向轨迹模拟结果 (图5) 显示，高空云团与云下气团的传输路径仍是相似的，差异主要表现在传输距离上，这与中国东南沿海地区[30- 31]存在着很大的不同。根据气团后向轨迹的聚类平均值，采样点气团均主要来自西北向与西向。其中，高空云团 (图5a、c、e) 轨迹1与轨迹3在湿季更为显著，轨迹2与轨迹4的季节差异相对较小，从硝铵比相对较高的干季来看，轨迹1与轨迹2可能是其主要气团来源；云下气团 (图5b、d、f)轨迹1在湿季更为显著，轨迹2与轨迹3的季节差异相对较小，干季轨迹1可能仍是其主要气团来源。考虑到含氮物质在大气中的存在时间，大气传输对氮素沉降量应存在着一定程度的影响。

2.3 氮素沉降量年均值的估算

根据对不同年度氮素湿沉降量的对比，发现2004—2006年间湿沉降中氮素的年际间变化幅度相对较小 (图6)。没有明显的年际变化也表明该冰川区的降水气团来源较为稳定。TIN在2004、2005、2006年的湿沉降量分别为1.42、1.47、1.63 kg/hm2；与的年际间沉降量变化趋势与TIN的类似。因此，采样期3年的平均值可以代表氮素沉降量的一般水平，采样点TIN湿沉降量多年平均值为1.51 kg/hm2。湿沉降中占绝对优势，其沉降量占总量的69% (1.04 kg/hm2)，而沉降量仅占31% (0.46 kg/hm2)。

本研究虽然仅统计了氮素的湿沉降量，但其干沉降量仍是不容忽视的。在缺乏实测资料的基础上，不少研究通过干湿沉降的比例来估算干沉降量。然而不同区域氮素的干湿沉降比例往往存在很大的差别，这与气象气候条件、采样方法、计算依据等因素都有关系。根据之前对乌鲁木齐河源高山区 (43°06′N，86°50′E) 降水的研究，该区域含氮离子以湿沉降为主，的干沉降量占其干湿沉降总量的6%，而的干沉降量占总沉降量的3%[19]。按照这一比例估算出TIN的干沉降量年均值为0.06 kg/hm2，其中与沉降量各占一半。也就是说，TIN的干湿沉降总量年均值为1.56 kg/hm2，其中，与沉降量分别占31% (0.49 kg/hm2) 与69% (1.07 kg/hm2)。如果要进一步估算该区域的总氮 (TN) 沉降量，则需要考虑总有机氮 (TON)。参考在西藏中东部的研究[21] (即TON对TN的贡献率为59%) 可得，TON的干湿沉降总量年均值为2.29 kg/hm2，TN的干湿沉降总量年均值为3.85 kg/hm2。

在没有人类活动影响的情况下，生态系统中氮素沉降量年均值仅约为0.5 kg/hm2甚至更小[1，38]。然而，受到人类活动的强烈影响，我国中东部的氮素湿沉降量一般都远大于上述数值，甚至有2个数量级的差异。西部高寒区人口分布较少，受工农业影响也比中东部小得多，可以代表该区域大气湿沉降的本底值。模拟结果显示西部高寒区氮素沉降量在全国范围内应处于较低的水平[11]，但对于这一区域氮素湿沉降量的长期实测数据仍很有限[21] (图1，表2)。综合考虑西部高寒区的空间范围与降水量的差异，本研究估算的乌鲁木齐河源1号冰川氮素沉降量是基本合理的，符合中国西部高寒区的一般水平。

3 结论

本研究通过对天山乌鲁木齐河源1号冰川连续3a采样，分析了西北典型冰川区大气氮素沉降特征，估算了该区域年均氮素沉降量。

(1) 乌鲁木齐河源1号冰川湿沉降中的与TIN均存在着明显的季节变化特征。1—4月氮素沉降量相对较低，5月以后开始迅速增加，5—9月间虽然有波动但维持在相对较高的水平，10月以后突然下降，10—12月沉降量较低。若按照四季划分，则夏季氮沉降量最大，冬季最少，乌鲁木齐河源1号冰川氮素沉降量与降水量存在着较好的对应关系。

(2) 乌鲁木齐河源1号冰川的硝铵比 (即 月平均值都在0.3—1间波动，氮素来源受不同尺度气团输送的影响。

(3) 乌鲁木齐河源1号冰川氮素湿沉降量的年际间变化幅度相对较小，采样点TIN湿沉降量年均值为1.51 kg/hm2。其中，占绝对优势，其沉降量占总量的69%，而沉降量仅占31%。TON的干湿沉降总量年均值为2.29 kg/hm2，TN的干湿沉降总量年均值为3.85 kg/hm2。本研究估算的乌鲁木齐河源1号冰川氮素沉降量符合中国西部高寒区的一般水平，代表了该区域的本底值。

致谢：感谢中国科学院天山冰川站的所有野外观测人员对本工作的帮助。

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