东昆仑山玉珠峰冰川雪坑中痕量元素的组成特征
【类型】期刊
【作者】李月芳，王宁练，姚檀栋，蒲健辰，时晓兰（中国科学院寒区旱区环境与工程研究所冰冻圈科学国家重点实验室）
【作者单位】中国科学院寒区旱区环境与工程研究所冰冻圈科学国家重点实验室
【刊名】冰川冻土
【关键词】 痕量元素；粉尘；人为污染；玉珠峰冰川
【资助项】国家自然科学基金项目 （40771046）；国家自然科学基金重点项目 （40930526）；全球变化研究国家重大科学研究计划项目 （2010CB951404）
【ISSN号】1000-0240
【页码】P752-759
【年份】2019
【期号】第4期
【期刊卷】1;|7;|8;|2
【摘要】为了认识玉珠峰冰川区域大气中痕量元素的组成和来源,利用高分辨电感耦合等离子体质谱仪对2009年10月采自玉珠峰冰川海拔5 800 m的一个75 cm雪坑中15种可溶性痕量元素(Al、Fe、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Li、Ni、Zn、Pb、Sb、Sr、U和V)的浓度进行了测试.结果表明:痕量元素的浓度变化很大,从最小值1.2 pg.g-1(U)到最大值293 ng.g-1(Fe),痕量元素浓度的最大值和最小值之比在7(Sb)到358(Li)之间.对痕量元素的地壳富集系数分析表明,除粉尘外,Cd、Sb、Zn、Pb和Cu还存在其他来源的重要贡献.与青藏高原其他地区雪冰中痕量元素对比表明,本区的痕量元素的浓度低于天山和慕士塔格峰冰川的浓度,部分痕量元素也低于东绒布冰川雪冰中的浓度,揭示了玉珠峰区域大气中较低的大气痕量元素背景值.尽管如此,本区的所有痕量元素浓度依然远高于格陵兰和南极雪冰中的相应浓度.
【全文】 文献传递
东昆仑山玉珠峰冰川雪坑中痕量元素的组成特征
摘 要:为了认识玉珠峰冰川区域大气中痕量元素的组成和来源,利用高分辨电感耦合等离子体质谱仪对2009年10月采自玉珠峰冰川海拔5 800 m的一个75 cm雪坑中15种可溶性痕量元素(Al、Fe、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Li、Ni、Zn、Pb、Sb、Sr、U和V)的浓度进行了测试.结果表明:痕量元素的浓度变化很大,从最小值1.2 pg·g-1(U)到最大值293 ng·g-1(Fe),痕量元素浓度的最大值和最小值之比在7(Sb)到358(Li)之间.对痕量元素的地壳富集系数分析表明,除粉尘外,Cd、Sb、Zn、Pb和Cu还存在其他来源的重要贡献.与青藏高原其他地区雪冰中痕量元素对比表明,本区的痕量元素的浓度低于天山和慕士塔格峰冰川的浓度,部分痕量元素也低于东绒布冰川雪冰中的浓度,揭示了玉珠峰区域大气中较低的大气痕量元素背景值.尽管如此,本区的所有痕量元素浓度依然远高于格陵兰和南极雪冰中的相应浓度.
关键词:痕量元素;粉尘;人为污染;玉珠峰冰川
0 引言
人类活动对地球大气的污染是多方面的,而痕量元素的污染是其中之一.研究发现[1-2],早在古希腊、罗马和文艺复兴时期由于有色金属矿产的开采和冶炼导致北半球局部大气受到痕量元素的污染.工业革命以来,人类活动对地球大气产生的痕量元素污染呈增加趋势[3-4].在20世纪30年代随着含铅汽油的大量使用,格陵兰和北极其他地区雪冰中Pb的含量呈增加趋势,到60年代达到高峰;伴随着含Pb汽油的禁止使用以及相关污染物排放的限制,在1980年和1990年间格陵兰雪冰中Pb的浓度降低了7.5倍,同期Cd和Zn的浓度减小了2.5倍[5].加拿大北极Devon Island雪坑和冰芯中Sb浓度在1994-2004年的变化揭示了工业革命以及二战后随着经济复苏带来的污染,而人为排放仍然控制着大气中Sb的沉积[6].
近年来,青藏高原山地冰川雪冰中痕量元素受到人们的关注,这主要是因为青藏高原周边地区正在经历快速经济增长和工业化进程,这对于青藏高原地区的大气势必构成污染的威胁.对青藏高原个别地点山地冰川雪冰中痕量元素的研究表明,一些痕量元素来自人为污染[7-17].尽管如此,这些研究仅涉及到个别地点的冰川,这对于全面认识和评价青藏高原大气中痕量元素存在水平和污染程度远远不够.
东昆仑山脉是中国西部南北气候的分界山,玉珠峰为东昆仑山的第二高峰,位于青海省格尔木南160 km的昆仑山口以东10 km.玉珠峰冰川海拔6 178.6 m,玉珠峰冰川总面积6.75 km2,冰川平均长度5.7 km[18].该区气候属大陆性气候,全年降雨量仅200 mm,海拔5 000 m以上由于受高空气流的影响,降雨量高出山前地带数百毫米,降雨量在7-8月较大.
玉珠峰是中国登山训练基地.因此,研究玉珠峰冰川中痕量元素的组成特征和来源,对于认识该地区大气中痕量元素的背景值以及人类活动的可能影响具有重要意义.到目前为止,尚未见任何关于玉珠峰冰川雪冰痕量元素的研究报道.本研究首次对2009年10月24日在玉珠峰冰川海拔5 800 m采集的75 cm雪坑15个样品中15种(A l、Fe、Pb、Cd、Zn、Ba、Co、Cr、Cu、Li、Ni、Sb、Sr、U和V)痕量元素的组成特征和季节变化进行了研究,获取研究地区大气中多种痕量元素的背景值及其包含的环境信息.
1 实验
1.1 样品采集和处理方法
玉珠峰冰川雪坑采样位置位于35°39′N,94°14′E,采样时间为2009年10月24日,表面雪样代表距离采样时间几天内的一次降雪事件.样品采集后放入冰箱中冷冻保存并运到兰州的中国科学院冰冻圈科学国家重点实验室低温实验室保存直至分析测试前取出.
雪坑样品采集方法按照下面的步骤进行:采集人员戴两层一次性聚乙烯手套,位于下风向,用自制聚乙烯塑料铲铲开新鲜雪坑剖面,用自制的聚乙烯采样筒垂直雪坑剖面自下而上采集雪坑样品;采集一个样品后,更换外层聚乙烯手套,再进行下一个样品的采集.将雪样采集到采样桶后转移到样品瓶中,用双层塑料袋包好,在塑料袋外层用记号笔写上编号;在采集下一个雪坑样品之前将采样桶在附近同层雪层中清洗后再进行下一个雪坑样的采样.按照上述方法共计采集15个样品,每个样品厚度约5 cm.雪坑样品采集后置于冷冻条件下保存,并运到冰冻圈科学国家重点实验室低温试验室内保存,直到分析测试时取出.
所有雪坑样品前处理均在1000级净化实验室内100级超净工作台内进行.样品在室温下自然融化后,用超纯硝酸酸化,使得样品中硝酸的含量为1%.
1.2 痕量元素测试方法
痕量元素的测试是在中国科学院寒区旱区环境与工程研究所冰冻圈科学国家重点实验室1000级净化实验室中进行.所有元素的浓度均通过高分辨电感耦合等离子体质谱仪(ICP-M S,Element,Bremen,Germany)测试.痕量元素的测试方法是在原来建立的测试方法[19]基础上,采用添加内标元素In的方法进行测试,从而对因灵敏度漂移带来的变化进行校正.
检测限定义为空白溶液中痕量元素信号强度标准偏差的3倍对应的浓度值,痕量元素的检测限列于表1中.通过测试国际标准参考物质-河水中痕量元素(SLRS-4,River Water Reference Material for Trace M etals,National Research Council Canada,O ttaw a,Canada)的浓度,对比测定值和参考值来控制和评价测试数据的质量.表1中列出了该标准物质的参考值和测定值,从表1中可以看出,除Zn、Cd的测定值明显高于参考值、Sr、Ba、Pb的测定值稍高于参考值外,其余痕量元素的测定值与参考值一致.痕量元素的测试精度用相对标准偏差来表示,即4次重复测试雪坑样品中痕量元素的浓度,计算出其相对标准偏差即测试精度.结果表明,痕量元素的测试精度小于10%.
表1 标准参考物质SLRS-4中痕量元素浓度的测定值和参考值的比较
Table 1 Comparison of measured concentrationsof trace elements w ith certificated valuesof SLRS-4
痕量元素 检测限LOD/(pg·g-1)测定值/(ng·g-1)参考值/(ng·g-1)Li 1.3 0.55±0.01 0.54±0.07 Sr 0.3 31.4±0.2 26.3±3.2 Cd 0.4 0.0146±0.0003 0.012±0.002 Sb 0.2 0.251±0.003 0.23±0.04 Ba 0.3 13.4±0.1 12.2±0.6 Pb 0.4 0.101±0.002 0.086±0.007 U 0.004 0.051±0.001 0.050±0.003 Al 22 53±5 54±4 V 0.5 0.33±0.02 0.32±0.03 Cr 1.7 0.32±0.02 0.33±0.02 Fe 36 101±3 103±5 Co 0.4 0.031±0.003 0.033±0.006 Ni 1.7 0.70±0.02 0.67±0.08 Cu 1.5 1.86±0.07 1.81±0.08 Zn 7.2 1.21±0.02 0.93±0.10
为了考察雪坑中痕量元素浓度与样品酸化时间之间的关系,对样品酸化后进行了2次测试对比,前后时间间隔5个月.以Zn、Pb、A l和Fe为例,来说明两次测试结果之间的关系.从图1中可以看出,Zn和Pb的浓度两次测试结果一致性很好;但对于样品中A l和Fe的浓度均值而言,第2次测试结果比第1次测试结果分别高3.1倍和3.9倍,说明随着样品放置时间的增加,吸附在颗粒物上更多的A l和Fe被酸淋溶到水样中.其余痕量元素两次测试结果之比在1～1.5之间.本研究中测试数据均为第2次测试数据.
图1 玉珠峰雪坑中Zn、Pb、A l和Fe浓度间隔5个月的两次测试结果对比
Fig.1 Comparison of the concentrations of some trace elements in snow samp les from Yuzhufeng Glacier between two determinations spanning 5 months
2 结果和讨论
2.1 数据特点
表2中列出了玉珠峰冰川雪坑中15种痕量元素的浓度统计数据,个别元素如Cd、Ni和Cu在少数样品中没有检测出.从表2中可以看出,痕量元素浓度的变化范围较大,最大/最小浓度比从7(Sb)到358(Li),最大/最小浓度比值大于50的痕量元素为A l、Fe、Sr、Ba、Pb、Li、Cd、Co和Cr.
雪坑中痕量元素浓度最小值揭示了雪坑对应时间内背景大气中痕量元素的本底组成特征.从表2中可以看出,A l和Fe是两个主要元素,浓度在2～4 ng·g-1之间,除在两个样品中分别占66%和88%外,其余样品中在92%～98%之间;Zn的最小浓度(113 pg·g-1)大约是Sr、Ni和Ba(30～50 pg·g-1之间)的2～3倍,而将近是Cu、V和Pb(10 pg·g-1左右)的10倍.
痕量元素浓度最大值的特点表现为Zn、Ba、Li和Pb的浓度在相同量级,浓度值在1 000～5 000 pg·g-1之间;Ni、Cr、Cu、V和Co在相同量级,浓度在250～600 pg·g-1之间;而Cd、U和Sb的浓度最小,在100 pg·g-1以下.
表2 玉珠峰冰川雪坑中痕量元素浓度数据统计结果
Table 2 Info rmation of the trace elementsof snowpits from Yuzhufeng Glacier(Unit in pg/g)
注:a表示的浓度单位为ng·g-1
痕量元素 最小浓度/(pg·g-1)最大浓度/(pg·g-1)最大/最小浓度比样品数/个Ala 3.8 194 51 15 Fea 2.1 293 140 15 Zn 113 4104 36 15 Sr 47 11080 237 15 Ni 46 552 12 15 Ba 31 4074 131 15 Cu 16 423 26 8 V 14 387 27 15 Pb 14 1150 81 14 Li 6.1 2183 358 15 Cr 4.0 454 114 11 Sb 3.4 23 7 10 Co 3.3 254 77 15 Cd 1.6 85 52 15 U 1.2 30 25 8
图2 玉珠峰冰川雪坑中痕量元素浓度的季节变化
Fig.2 Seasonal variations of the concentrationsof trace elements in snow-pits of Yuzhufeng Glacier
元素之间比值能够揭示它们的来源方面的信息.样品中Zn/Sr比值在0.20～23.1之间,均值为2.9,而上部陆地地壳中Zn/Sr比值为0.16;Zn/Ba比值则在0.18～52.6之间,均值为5.28,而上部陆地地壳中这一比值为0.078.说明无论是在背景大气期间,还是在高粉尘输入期间,对应时间雪坑中Zn均具有较高的浓度,说明Zn存在粉尘之外的其他来源.
2.2 痕量元素浓度在深度上的变化
从图2中可以看出,除Zn外,其余痕量元素浓度变化趋势较一致,同岩石和粉尘的代用指标元素A l和Fe的变化一致,说明痕量元素同地壳粉尘共同被传输到研究地区大气中并沉积下来.Zn不同于其他痕量元素的变化可能指示它的来源与其他痕量元素不同,对于这一点需要进一步的研究.
痕量元素浓度在不同深度上变化幅度较大,其中Sb浓度的最小值与Hong等[16]报道的珠穆朗玛峰绒布冰川Sb的浓度在同一数量级,而Sb的最大/最小浓度比变化幅度明显地高于绒布冰川中Sb的变化幅度.如前所述,这表明传输到玉珠峰冰川地区大气中痕量元素存在较强的源区贡献.
对青藏高原东北部德令哈降水中氧的稳定同位素组成观测研究表明[20-21],降水中氧同位素组成的变化和气温变化呈明显的正相关关系,表明在该地区冰芯中δ18 O值是气温的可靠替代指标;对可可西里冰芯中氧稳定同位素组成研究表明,氧同位素组成也与气温呈明显的正相关关系.玉珠峰冰川同德令哈和可可西里均属于青藏高原东北部非季风降水区域,后两者降水中氧同位素组成与温度之间的关系代表了该区域降水中两者之间的关系.因此,玉珠峰雪坑中氧同位素的变化也就代表了温度的变化.
从图2中可看出,玉珠峰雪坑中痕量元素浓度变化特点与氧同位素组成变化特点相似,氧同位素出现高值时痕量元素浓度也出现较高值,但也不是完全对应的.根据氧同位素组成变化特点,将该雪坑对应时间进行了确定.前已述及,该雪坑采样时间为2010年10月24日,表层雪代表距离采样时间几天内的降雪时间,即表层雪为秋季降雪.结合氧同位素组成变化特点,该雪坑自上而下分别对应秋季、夏季和春季.从图2中可以看出,春季对应的雪层中痕量元素浓度最高,其次是夏季,而秋季则较低.但也有例外,如Zn的浓度变化与其他痕量元素浓度变化不一致甚至相反,在表层雪中出现较高值,而下面的雪层中并不高.因此,关于Zn浓度的变化有待于进一步的研究证实.另外,痕量元素浓度的变化与氧同位素的变化趋势相似,说明温度较高时有利于污染物的抬升,从而传输到研究地区的大气中.
2.3 地壳富集系数(EFc)
为了认识玉珠峰冰川地区大气中痕量元素的可能来源,利用元素的地壳富集系数对它们的来源进行讨论.元素的地壳富集系数(crustal enrichment factor,EFc)为样品中一种元素与A l浓度比值通过上部陆地地壳(upper continental crust,UCC)中相应比值标准化.地壳富集系数方法是一种被广泛地应用在判断雪冰中某一元素相对于地壳源富集的方法,以Zn为例,EFc定义为:
EFc(Zn)=[Zn/A l]snow/ice/[Zn/A l]UCC
式中:[Zn/A l]UCC为上部陆地地壳的平均组成中Zn与A l的浓度比值.一般利用Wedepohl等[22]提供的上部陆地地壳平均组成代表研究区域岩石和土壤的平均组成.但是,由于地壳物质组成的不均一性,一般认为EFc值在0.1～10之间时主要来自粉尘的贡献,而EFc值高于10则认为存在其他来源的重要贡献.
图3中显示了痕量元素地壳富集系数的均值和范围,不同元素的EFc值存在很大的差异.EFc均值小于10的痕量元素有Cr、V、Ba、Fe、Co和U,说明对于这些元素而言,粉尘对于它们的贡献比较重要;而Ni、Sr、Co和U的EFc最大值超过10,说明在一些时间内这些元素也存在非粉尘源的贡献.EFc均值在20～350之间的元素为Zn、Pb、Cu、Cd和Sb,对于这些元素而言,粉尘之外其他来源的贡献比较重要.
图3 玉珠峰冰川雪坑中痕量元素的地壳富集系数均值和标准偏差
Fig.3 EFc values and standard deviationsof the trace elements in snow-pitsof Yuzhufeng Glacier
表3 玉珠峰冰川雪坑中痕量元素浓度均值与中亚其他地区冰川雪冰及南极的对比
Table 3 Averaged concentrations of trace elements in snow pit samp lesof Yuzhufeng Glacier,compared w ith those in o ther sites
注:a:单位为ng·g-1,南极所有数据单位为pg·g-1.b:李真.幕士塔格冰川雪冰中重金属研究.中国科学院研究生院博士论文,2006
痕量元素 本研究 天山[13-14]慕士塔格峰[7-9]绒布冰川[10]珠穆朗玛峰[12]帕米尔高原[26]格陵兰[27]南极[28]采样时间2009 2002-2003 1955-2000 2004-2005 2004-2005 1991-1995 1998-2002 48 45 Ala 35 131 113 121 46 7 165 Zn 824 9340 1301 475 51 Ba 890 2400 73 817 2.4 Pb 258 2480 487 66 77 461 17 4 Sr 1759 3500 70 951 Cr 78 104 146 Ni 120 85 Cu 114 626b 44 76 5 5.3 V 78 212b 111 137 0.46 Co 64 80b 75 36 60 6 U 7.6 16 74 0.029 Cd 23 40 2 12 1 0.21 Sb 7.8 11 1 11 1 Fea 50 122 117
对于玉珠峰冰川地区大气而言,痕量元素的非粉尘源很可能是人为源.从玉珠峰冰川所处的地理位置可知,除粉尘是痕量元素的主要自然来源外,其他自然源如海盐、火山喷发、森林火灾、陆地和海洋生物源等均不可能导致玉珠峰冰川痕量元素较高的EFc值.首先,海盐气溶胶不是重要来源.例如,统计表明,世界范围内海盐对Pb的贡献仅为11.6%,对其余痕量元素的贡献在10%以内[23].而且,玉珠峰深居内陆,距离海洋遥远,因此来自海盐的贡献更少,海盐生物源也不会成为重要来源.对于陆地生物源,平均而言,对Pb,Cu,Cd,Zn的贡献占30%～50%.但由于玉珠峰处于内陆干旱半干旱区,陆地生物源的贡献大小不好估计,但可能不是玉珠峰冰川痕量元素的主要来源.火山喷发也不可能是雪坑对应的整个时段内痕量元素的重要来源.因此,能够解释EFc值较高的主要来源只能是人为污染源.
从全球尺度上而言,各种人为源向大气中释放的痕量元素的量已经超过了它们的自然源[24].统计表明,亚洲是全球大气中痕量元素的最大释放地区[25].而且,化石燃料的燃烧和有色金属矿产的开采和冶炼是亚洲大气中痕量元素的两个主要的人为来源.由此可知,玉珠峰冰川地区大气中痕量元素可能也只能与上述来源有关.
2.4 与其他地区痕量元素浓度的比较
为了清楚地认识玉珠峰冰川雪坑中痕量元素的浓度水平,将痕量元素浓度与中亚其他地区以及格陵兰和南极相关冰川进行了比较(表3).这些数据比较的前提条件是样品的前处理过程相似.
从表3中可看出,玉珠峰冰川雪坑中痕量元素的浓度低于天山和慕士塔格峰的浓度,高于段建平等[10]报道的绒布冰川的浓度,如Pb、Ba和Cu分别是段建平等[10]报道的绒布冰川的3.9倍、12.2倍和2.6倍,Zn和Co的浓度接近;与Lee等[12]报道的绒布冰川数据相比,除A l、Cr和V低于Lee等[12]报道的浓度外,其余元素浓度均高于Lee等[12]报道的浓度,如Ni、Cu和Co为1-2倍,Pb、Zn、Sr、Cd和Sb分别为3.3、1.7、25、12和8倍;与Aizen等[26]报道的帕米尔Fedchenko冰川相比,除Sr和Cd分别为1.8和1.9倍外,A l、Pb、Cr、V、U和Sb均低,Fe、Ba和Co接近.所有痕量元素浓度均高于格陵兰雪冰中相应元素,如A l和Zn分别为5和16.2倍;U和Pb分别是南极的262.1倍和64.5倍,Ba则为南极的371倍.
总之,与中亚山地冰川雪冰中痕量元素浓度相比,玉珠峰冰川雪坑中痕量元素除个别元素如Sr、Ba、Pb、Cd和Sb的浓度相对较高外,其他痕量元素浓度相对较低,揭示了玉珠峰冰川地区大气中痕量元素较低的浓度特征.尽管如此,玉珠峰冰川雪坑中痕量元素的浓度高于格陵兰雪冰中相应元素浓度,更远远高于南极雪坑中相应元素的浓度,从而揭示了该地区大气中痕量元素受到粉尘和人为污染的双重影响.
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Characteristics of Trace Elemen t Com position in Snow-Pits of Yuzhufeng Glacier Eastern Kun lun M oun tains
Abstract:In order to understand the composition and sourcesof the trace elements in the atmosphere over Yuzhufeng Glacier,using the high resolution inductively coupled p lasma mass spectrometry,concentrations of the fifteen dissolubility trace elements,i.e.,A l,Fe,Ba,Cd,Co,Cr,Cu,Li,Ni,Zn,Pb,Sb,Sr,U and V,were determined.The sampleswere collected from a 75-cm snow-pit on the elevation of 5800 m in Yuzhufeng Glacier in October 2009.The analyses indicate that the concentrations of the trace elements have the p rodigious change,from the minimum of 1.2 pg·g-1(U)to the maximum of 293 ng·g-1(Fe);the ratios of M ax/M in are betw een 7(Sd)and 358(Li).Comparing w ith the concentrations of trace elements in other regions of the Tibetan Plateau show s that the concentrationsof trace elements are lower than those in the Tianshan Mountains and M uztagh A ta,and partly low er than those in East Rongbuk Glacier.It is revealed that the background value in the atmosphere over the Yuzhufeng Glacier is low.How ever,all the concentrations of trace elements are m uch higher than those in Greenland and Antarctica.
Keywords:trace elements;dusts;anthropogenic pollution;Yuzhufeng Glacier
中图分类号:P343.6
文献标识码:A
文章编号:1000-0240(2011)04-0752-08
收稿日期:2011-01-25;
修订日期:2011-04-08
基金项目:国家自然科学基金项目(40771046);国家自然科学基金重点项目(40930526);全球变化研究国家重大科学研究计划项目(2010CB951404)资助