0 引言

北极斯瓦尔巴德(Svalbard)群岛隶属于挪威,位于74°N—81°N,10°E—35°E 的欧洲大陆以北的北冰洋中[1]。Svalbard 群岛有3 处人类定居点,分别是朗伊尔城、巴伦支堡俄罗斯矿业区和新奥尔松研究站区。其中,新奥尔松(Ny-Ålesund)是世界上人类最北的定居点,这里住着永久性常驻民,也是中国黄河站的所在位置。20世纪初,人们开始在Svalbard 开采煤矿,并同时建立了几个永久性社区。虽然Svalbard 群岛位于高纬北极地区,远离中低纬度人口密集区,但由于大洋环流和全球大气循环的作用,斯瓦尔巴德群岛的生态环境也会受到来自中低纬地区的人类生产活动的影响[2-4]。因此,这一地区的生态环境非常敏感,可以作为全球生态环境变化的指示区。所以,开展该地区生态环境调查研究有助于弄清人类活动对地球生态环境的影响。

北极Svalbard群岛当地人类活动产生的污染物很少,但中低纬地区人类活动产生的污染物如金属元素会通过大气和海洋远距离传输到北极Svalbard群岛。为此,世界各国学者针对北极Svalbard群岛不同环境介质中的金属元素含量、分布特征和来源等已经开展了初步研究[2-6]。例如,1985年Pacyna等[2]测量了Ny-Ålesund大气中的重金属的含量,并使用受体导向模型研究了人为排放对新奥尔松地区大气中痕量元素含量的影响,结果表明人类活动对Ny-Ålesund地区大气中As和Zn含量影响显著。1989年Maenhaut等[5]测定了Ny-Ålesund地区大气中痕量元素含量,结果表明Ny-Ålesund地区冬季大气中V、Zn、As和Sb含量远远超过了夏季(高20—50 倍)。1999年Pempkowiak等[3]通过分析贻贝中生物可利用金属的积累率评估了Svalbard群岛的霍森德峡湾和格坦斯克湾中的重金属元素的含量,发现这两个峡湾的沉积物和贝类中都出现了不同程度的重金属元素(Cd、Pb、Zn、Cu和Cr)积累。2013年Grotti等[4]评估了斯瓦尔巴德王湾(Kongsfjorden)峡湾的海洋表层沉积物中金属元素的生物有效性,得出细颗粒的沉积物相较于较粗颗粒物中的金属元素更容易进入海洋食物网被生物利用。2013年Lu等[6]报道了Kongsfjorden表层沉积物中痕量金属的含量分布,通过基于相对累积频率算法计算的富集因子报道了Kongsfjorden峡湾的Hg有人为污染的痕迹。我国从2004年在北极Svalbard群岛的Ny- Ålesund 建立黄河站以来,对站区附近靠近Kongsfjorden 峡湾湾底的Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen两座冰川已经开展了多年的物质平衡观测和调查[7]。但是对Svalbard地区的冰川雪层以下的表层土壤的研究仍是空白。

为此,本研究的主要目的是对Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen 两座冰川前缘的表层土壤中金属元素分布特征进行研究,并初步识别冰川前缘表层土壤中各类金属的来源。通过本文的研究,将有助于了解Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen 两条冰川土壤中金属地球化学循环过程和相关的成土过程,并为我国今后深入开展北极Svalbard 群岛土壤中金属元素地球化学循环过程研究提供基础。

1 样品与方法

1.1 采样区域

图1为Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川表层土壤采样点分布图。Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川位于北极Svalbard 群岛,距离中国黄河站的直线距离分别为6.2 和10 km。这两条冰川彼此相邻,均为多热型山谷冰川[8]。Austre Lovénbreen 冰川两侧山峰的最高海拔是880 m,冰川的最高海拔600 m。Pedersenbreen 冰川两侧山峰的最高海拔是1 017 m,冰川最高海拔 650 m。从冰川形态来看,Pedersenbreen 冰川的形态比Austre Lovénbreen 冰川更为狭长[9]。

1.2 样品采集

2016年7月从Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川前缘沿着冰川主流线方向进行采集。在Austre Lovénbreen 冰川前缘至海岸采集了10 个样品,在Pedersenbreen 冰川前缘至海岸采集了9 个样品,每个采样点之间的距离均为300 m。采样时选择表面没有植物覆盖的区域进行采集。样品采集地点冬季、春季为冰雪覆盖,而夏季和秋季的冰雪则会消融。因此本次采样时土壤处于没有冰层覆盖的裸露状态。采用聚乙烯铲收集表层土壤样品,每个采样点收集约2 000 g 土壤样品。一共收集了19 个样品,依次按照采样顺序对样品进行编号(图1)。所有样品都保存在密封的聚乙烯塑料袋中以防止污染。样品采集完成后将所有样品储存在冷冻条件下(＜-20℃)并运送到实验室进行处理和测试分析。

1.3 样品处理和测试分析

将土壤样品在洁净通风橱中自然风干,直到一周内样品湿重减少速率小于0.5%。样品自然风干后充分混合并轻轻压碎,先过50 目尼龙筛以剔除所有土壤中的石块(粒径＞2 mm),再用石英研钵研磨破碎,过 100 目尼龙筛,最终制成待测样品。

采用王水提取-电感耦合等离子体质谱法(HJ803-2016)对预处理后土壤样品中8 种金属元 素(Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al 和Fe)进行测定分析。首先将 0.1 g(精度用分析天平控制在0.000 1 g)样品置于100 mL 锥形瓶中,加入6 mL王水溶液,放上玻璃漏斗,在电热板上进行加热,保持王水处于微沸状态2 h。消解结束后静置冷却至室温,用慢速定量滤纸将提取液过滤收集在50 mL 容量瓶中后用超纯水定容至刻度线,制得提取样品。每组样品设置两组平行样。用使用Agilent 7700 高分辨率电感耦合等离子体质谱(ICP-MS,安捷伦公司,美国)对土壤中金属元素含量进行测试分析。仪器的测试条件为：氩气压力为700 kPa±3.5%,氢气和氦气压力为40±20 kPa。采用3 种不同浓度的标准溶液进行联合测试：低(400 μg·L-1),中等(5 500 μg·L-1),和高(10 000 μg·L-1),以避免质量干扰。测试结果采用空白试样进行矫正。采用的重金属元素标准溶液为安捷伦公司的环境标样,符合国家一级标准物质标准。方法回收率在91.5%—101%。

取 0.5 g 预处理后的土壤样品使用 Vario Macro Cube 元素分析仪(ELEMENTAR 公司,德国)测定该土壤样品中的总碳(TC)和总氮(TN)含量。将大约2 g 预处理后的土壤样品置于5 mL HCl(1 mol·L-1)中,在105℃条件下干燥1 d。然后,使用Vario Macro Cube 元素分析仪(ELEMENTAR公司,德国)对处理后的土壤中有机碳(TOC)含量进行测定。

本研究中使用的所有容器均浸泡在稀释的HNO3 溶液中至少24 h,然后用去离子水洗涤干净。

1.4 统计方法

1.积累评估法

采用富集因子(EF)对Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川前沿土壤中金属元素累计程度进行评价,研究区域表层土壤中金属元素的富集状态,并判断该研究区域表层土壤中金属元素的来源[10-11]。本研究根据泰勒的平均地壳丰度来计算研究区域表层土壤中金属元素的富集因子(EF)[12]。EF 计算公式如下[13]：

式中,Cx(样品)代表样本中元素的测量含量,Cref (样品)代表参考元素的含量;Cx(背景)代表参考环境中金属元素的含量,Cref(背景)代表参考环境中参考元素的含量。本研究中EF 分为5 个富集梯度,EF＜2 时为最小富集,2＜EF＜5 时为中度富集,5＜EF＜20 时为显着富集,20＜EF＜40 时为非常高的富集,EF＞40 时为极高富集[14]。

2.多元统计分析

本研究使用 SPSS R23.0.0.0 版本软件对Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中金属元素的含量进行多元统计分析和相关性分析,通过分析统计结果来识别金属元素的来源。相关性检验采用非参数Pearson 系数。

2 结果与讨论

2.1 土壤中金属元素含量

图2和图3分别为Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen 冰川前沿不同采样点表层土壤中Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al 和Fe 的含量。Austre Lovénbreen 冰川前沿表层土壤中金属元素的变异系数值在0.1—0.5,处于低到中等的空间变化程度。Pedersenbreen 冰川前沿的表层土壤中金属元素的变异系数值在0.1—1.0,同样处于低到中等的空间变化程度(表1)。对于Austre Lovénbreen冰川前沿表层土壤而言,A9 点样品除了Mn 以外,Ni、Pb、V、Cu、Zn、Al 和Fe 的含量均最高,而Mn 含量最高值则出现在A10 点。特别需要注意的是,A9 和A10 这两个点都靠近海岸,并且位于居民点附近。因此,A9 和A10 点出现金属含量突变,这可能是源于海洋输入和人类活动的影响。对于Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤而言,P2 点样品的Pb、Ni、Fe 和V 的含量最高,P4 点的Cu含量最高,P5 点的Mn 含量最高,P9 点的Zn 含量最高。P2 点靠近冰川,P9 点靠近海岸线,并且靠近居民点。因此,P2 点出现金属含量突变的原因可能是冰川融水输入;而P9 点出现金属元素含量突变的原因可能是人类活动的干扰。

Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中金属元素含量统计分析结果如表1所示。从中可见,Austre Lovénbreen 冰川前沿表层土壤中金属元素平均含量由小到大的顺序依次是Cu(10.8 μg·g-1)＜Pb(11.0 μg·g-1)＜Ni(11.1 μg·g-1)＜V(20.6 μg·g-1)＜Zn(50.1 μg·g-1)＜Mn(343.9 μg·g-1)＜Al(11 133.7 μg·g-1)＜Fe(21 425.6 μg·g-1),Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中金属元素的平均含量由小到大依次是Ni(6.5 μg·g-1)＜Pb(9.6 μg·g-1)＜V(13.4 μg·g-1)＜Cu(102.2 μg·g-1)＜Zn(238.8 μg·g-1)＜Mn(300.2 μg·g-1)＜Al(7 949.3 μg·g-1)＜Fe (19 205.0 μg·g-1)。这与地球上地壳元素丰度的顺序是相似的[12,15]。此外,Austre Lovénbreen 冰川前沿表层土壤中Ni、Pb、V、Mn、Al 和Fe 等元素的平均含量与 Pedersenbreen 冰川相近,但Pedersenbreen 冰川前沿的表层土壤中Cu 和Zn 的平均含量要远远高于Austre Lovénbreen 冰川。

进一步与以往文献报道的挪威大陆表层土壤的金属元素含量背景值、加拿大北部Ellesmere 岛的表层土壤金属元素含量和Ny-Ålesund 地区黄河站周边的表层土壤金属元素含量进行对比[16-18],如表2所示。从中可见,Austre Lovénbreen 冰川前沿的表层土壤中Pb 和Zn 的平均含量要低于挪威大陆中土壤的平均含量,Pb 的含量与Ny-Ålesund 当地大部分地区表层土壤的平均含量要低;Austre Lovénbreen 冰川前沿的表层土壤中 Cu、Ni、V、Zn、Mn 的平均含量远远低于Ellesmere 岛土壤的平均值;Austre Lovénbreen 冰川前沿的表层土壤中Cu 的平均含量值与挪威大陆表层土壤的平均含量接近;Austre Lovénbreen冰川前沿的表层土壤中Ni,Mn 和V 的含量略高于挪威大陆表层土壤的平均含量,且Mn 的含量也高于Ny-Ålesund 机场附近的表层土壤中的平均含量。对于Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤而言,Pb 和Mn 的平均含量低于挪威大陆表层土壤的平均含量;Ni 和V 的平均含量与挪威大陆的平均含量相近;Cu 的平均含量要远高于挪威大陆和Ny-Ålesund 的道路、小镇及周边平原表层土壤的平均含量,远低于Ny-Ålesund 机场周围的表层土壤中Cu 的平均含量,与Ny-Ålesund海滨区域的土壤平均含量接近;Pedersenbreen 冰川的表层土壤Pb 平均含量比挪威大陆的平均含量要低。值得注意的是,Pedersenbreen 冰川的表层土壤Zn 平均含量是挪威大陆土壤中的Zn 平均含量的3.8 倍,是Ellesmere 岛表层土壤平均含量的3 倍;Cu 的含量是挪威大陆表层土壤的平均含量的8.8 倍。

2.2 土壤中金属元素富集因子评估

富集因子(enrichment factor)是定量评价土壤中元素的富集程度和来源的重要指标。计算土壤中元素的EF 一般选择地壳中普遍存在、人为污染源较少、化学稳定性好且分析结果精确度高的低挥发性元素作为参比元素,如Al、Fe 和Ti 等[19-24]。本研究中,Fe 元素在8 种元素中丰度最高,同时其在两个冰川上的空间变异系数较低(0.1—0.2)。因此,本研究采用北极土壤中的Fe 元素[16]做参比元素计算各元素的EF。

图4和图5分别为Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川表层土壤中金属元素的富集因子。从图4中可见,Austre Lovénbreen 冰川前沿所有表层土壤采样点中Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al 和Fe 元素的EF 值均小于2。说明Austre Lovénbreen 冰川前沿表层土壤中金属元素处于极低的富集程度。从图5中可见,Pedersenbreen 冰川前沿除P1 和P2 点以外的采样点中Cu 元素和Zn 元素处于显著富集的程度(EF 值位于5—20),且Zn 的富集程度相比于Cu 的富集程度要小。另外,Pedersenbreen 冰川前沿的P2 采样点土壤中Pb出现了轻微的富集(EF 值接近2)。

2.3 元素相关性

表3是Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川的表层土壤中金属元素的相关性分析结果。结果表明,Austre Lovénbreen 冰川表层土壤中除Mn 与Cu、Ni、Al 相关性较差之外,其他金属元素之间有很好的相关性。对于Pedersenbreen冰川而言,其表层土壤中Mn 与其他所有元素的相关性较差;Pb 与Ni、Fe、Al、V 显著相关,与Cu、Mn、Zn 相关性差;Ni 与Mn 和Zn 相关性差,与其他所有元素显著相关。

研究表明,土壤中的有机质通过吸附或者与金属之间形成络合物的方式影响着金属元素在土壤中的行为[25]。所以,为理清生物积累是否对Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川的表层土壤中金属元素的富集产生影响,本研究对两条冰川前缘表层土壤中的TC、TOC 和TN 的含量与金属元素的含量进行了相关性分析。结果表明,TC 与TN 之间有很好的相关性,TOC 含量与金属元素之间的相关性较差,说明土壤中有机物水平对金属含量的影响很小,因此排除了生物积累效应对Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川的表层土壤中金属元素的富集作用。

2.4 表层土壤元素的可能来源

表4是Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen冰川前缘的表层土壤中金属元素的主成分分析结果。从表4中可见,Austre Lovénbreen 冰川前沿的表层土壤Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al 和Fe 全部在组分1 中具有高负载,这一结果表明Austre Lovénbreen 冰川前沿表层土壤的Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al 和Fe 的主要来源是相似的。结合2.2节中Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al 和Fe 在Austre Lovénbreen 冰川前缘表层土壤中没有富集,并且相关性分析的结果也显示了这些元素之间具有很好的相关性。所以,可以说明Austre Lovénbreen冰川前沿表层土壤的Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al 和Fe 元素主要源于母岩风化。虽然富集因子的结果显示 Ni、Cu、V 和 Zn 元素在 Austre Lovénbreen 冰川没有富集,但越靠近人类居民点的采样点的Ni、Cu、V 和Zn 的富集因子有略微上升的趋势,所以人类活动对Austre Lovénbreen冰川前沿表层土壤中的Ni、Cu、V 和Zn 的影响不可忽略。

对Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤元素进行主成分分析,提取到了两个成分,占总方差贡献率的 91.663%。组分 1 的方差贡献率为72.089%,Ni、Pb、V、Al 和Fe 在组分1 中表现出了高负载。同时从相关性分析的结果看出Ni、Pb、V、Al 和Fe 之间具有良好的相关性,因此表明了这些元素具有共同的来源。Ni、Pb、V、Al和Fe 的富集因子处于没有富集的范围内,因此这些元素主要来源于母岩风化。其中Pb 在P2 点的略微富集说明了人为活动可能对P2 点的Pb 产生了影响。2006年Sun 等[26]对斯瓦尔巴德Bolterskardet 湖的沉积柱中的Pb 含量进行研究,发现沉积柱中Pb 的含量自下而上有显著增加的趋势,证明了斯瓦尔巴德当地的人为活动增加了Pb 的排放。组分2 中Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤的Mn 表现出高负载(0.931),相关性分析也表明Mn 元素与Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤中的其他金属元素之间没有相关性。说明Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤中的Mn 元素与该冰川表层土壤中的其他元素有不同的来源。研究表明北极地区的人类活动较为密集的区域周边的Mn 含量会上升[16]。因此,Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤中Mn 元素的来源可能与当地居民日常生活的垃圾填埋和化学废弃物堆置有关。另外,组分2 中Pedersenbreen 冰川前缘表层土壤中的Cu 和Zn 在组分2 中表现出较高的负载(0.647 和 0.636)。从相关性分析的结果来看,Pedersenbreen 冰川前缘表层土壤中的Cu 和Zn 之间的相关性很高,而Cu 和Zn 与该冰川前沿表层土壤中的其他元素呈负相关。说明Pedersenbreen冰川前缘的表层土壤中的Cu 和Zn 的来源一致,而与Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤中的Ni、Pb、V、Al 和Fe 有着不同的元素来源和岩石风化过程。有研究表明有色金属采矿和冶炼的痕量金属的排放是一些地区雪冰中Cu 和Zn 的重要来源[27-28]。对Svalbard 群岛周边的矿区分布进行调查,发现在格陵兰岛最北的Citronen Fjord 有Zn 矿开采,因此从格林兰岛长距离传输的Zn 可能是Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤中Zn 的潜在来源。但是已有对Svalbard 采矿对周边土壤污染的研究发现,Svalbard 群岛中煤矿的开采仅对矿区内的土壤重金属元素的含量有较大影响[29]。所以,经人类开采活动所排放的 Cu 和 Zn 对Pedersenbreen 冰川前缘的表层土壤中的Cu 和Zn的影响不大。考虑到采样点靠近海洋,海洋输入和大气沉降作用也是Cu 和Zn 的潜在来源。Na是评估海盐气溶胶对元素输入的潜在来源的指示元素,如果海洋气溶胶对元素的输入作用明显,那么靠近海岸的采样点土壤中的Na 的含量应该要高于远离海岸线的点,但在Pedersenbreen 冰川前沿的采样点中的Na 没有发现这种趋势。因此,海洋气溶胶对元素的输入贡献较小。值得说明的是,如果是受到了长距离传输的作用明显,Zn 和Cu 在Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen 冰川前沿的表层土壤大部分采样点的含量是均一的,但我们的数据中 Austre Lovénbreen 和 Peders enbreen 冰川前沿的表层土壤中的Cu 和Zn 元素差异较大。因此大气传输作用对这种大空间的变化影响不大,不过我们的数据难以准确量化大气传输的贡献率。Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中的Cu 和Zn 的另一个可能的来源是航空煤油和车辆磨损,在Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川开展科学考察活动时会用到雪地车和快艇[30],以及在Ny-Ålesund 的飞机场都是Cu和Zn 的可能来源。考虑到Cu 和Zn 高值仅出现 在Pedersenbreen 冰川,而Zn 是典型的亲Cu 元素,两者在Pedersenbreen 冰川具有相似的局地土壤风化和母岩输送过程,所以Zn 会伴随Cu 在土壤中随着元素分馏作用而富集[31]。

3 结论

本文研究了北极 Austre Lovénbreen 和Pedersenbreen 冰川前沿的表层土壤中Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al、Fe 的含量和分布特征,并对这些金属元素的来源进行了初步的探讨。结果表明,Austre Lovénbreen 冰川表层土壤中金属元素平均含量由小到大顺序依次是Cu＜Pb＜Ni＜V＜Zn＜Mn＜Al＜Fe,Pedersenbreen 冰川中金属元素的平均含量由小到大依次是Ni＜Pb＜V＜Cu＜Zn ＜Mn ＜Al ＜Fe。Austre Lov é nbreen 和Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中金属元素的变异系数值分别位于0.1—0.5 和0.1—1.0,均属于低到中等的空间变化范围。Austre Lovénbreen 冰川前沿表层土壤中Ni、Pb、V、Mn、Al 和Fe 等元素的平均含量与Pedersenbreen 冰川相近,但Pedersenbreen 冰川前沿的表层土壤中Cu 和Zn 的平均含量要远远高于Austre Lovénbreen 冰川。Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中Pb 的富集因子变异点靠近人类活动区域。

经主成分分析,Austre Lovénbreen 冰川和Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中的Ni、V、Al和Fe 源于母岩风化,Mn 除来源于母岩风化外还可能受到了人类活动的影响。Austre Lovénbreen冰川前沿表层土壤中 Pb 源于母岩风化,但是Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中Pb 除了母岩风化外还可能受到人为活动的影响。Austre Lovénbreen 冰川前沿表层土壤中Cu 和Zn 源于母岩风化,而Pedersenbreen 冰川前沿表层土壤中Cu 和Zn 可能来源于土壤风化和母岩输送过程中的元素分馏。

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