0 引 言

矿物粉尘及其携带的大量微量元素对大气系统和全球生物地球化学循环产生重要影响。粉尘属于吸光性物质, 能够吸收和散射太阳短波辐射, 影响大气辐射平衡[1]。由于矿物粉尘的比表面积大, 因此能够为其在大气传输过程中吸附大量的气体分子(SO2, NOx, O3等)提供非均相反应的条件, 进而影响对流层化学组成[2-3]。此外, 粉尘作为凝结核结合大气水分, 间接影响降水分布[4]。粉尘运载的Fe、Al、P是海洋生态系统营养元素的重要来源, 直接影响海洋生物营养物质的循环和供应[5]。

我国内陆干旱区分布着22240条山岳冰川, 近年来随着全球气候的变暖, 包括昆仑山、祁连山、贡嘎山和天山在内的大多数山地冰川呈退缩趋势[6-9]。除全球温度升高作为冰川消融的诱因之外, 吸光性物质如矿物粉尘对冰川退缩影响也不容忽视。冰川表面的粒雪粉尘主要是大气传输过程中沉降在粒雪表面并富含各种杂质的粉尘颗粒物。矿物粉尘含有土壤风化产生的风化铁, 沉降在粒雪表面能够降低粒雪反照率和粒雪密度, 进而加速粒雪融化。Painter et al.[10]发现沉降在科罗拉多河流域上游的粒雪粉尘浓度越高, 该流域的洪峰期就越提前; Krinner et al.[11]利用气候模型模拟结果表明, 在粒雪消融的夏季和春季, 沉降在亚洲北部的粒雪粉尘能够降低粒雪反照率, 加速粒雪融化。粒雪粉尘和冰尘都能够降低冰川粒雪反照率, 但是冰尘的形成和组成更为复杂。冰尘又名冰川表面粉尘, 是在冰川消融、有机质繁殖和矿物粉尘共同作用下形成的黑色或棕色球状聚合体[12], 其中有机质主要包括土壤颗粒、植物、细菌等的残体以及蓝藻等微生物, 矿物粉尘主要来自冰碛物以及沙漠粉尘的局地传输和远距离传输。冰川表面粉尘颜色偏黑，导致冰川吸收大量的太阳短波辐射, 从而使冰川表面反照率降低, 加速冰川融化。研究表明, 冰尘导致格陵兰冰盖西部消融区呈黑色, 进而降低冰川反照率[13]; 冰川表面冰尘存在区域的冰融化速度是没有冰尘存在区域的 3倍多[14]。可见, 粒雪粉尘和冰尘对冰冻圈变化产生了举足轻重的影响。然而, 前人工作主要集中于对冰尘生物特性的研究, 对其矿物性质和来源传输研究较少, 而冰尘的矿物信息主要取决于冰川附近粉尘源区和其传输过程, 因此粉尘来源示踪研究很有必要。

由于时代和成因不同, 地质体的 Sr-Nd同位素比值差别较大, 并且在风化作用和风力风选等表生过程中其同位素比值几乎不发生变化[15]。此外, 与只能记录小时间尺度气候信息的后向轨迹和GIS相比, Sr-Nd同位素比值既能记录小尺度当前气候信息,又可以帮助研究者建立和恢复古气候环境记录。因此 Sr-Nd同位素比值成为目前最可靠且最有效的粉尘物源示踪手段并且得到了广泛应用[16-19]。

位于青藏高原东北部的祁连山老虎沟 12号冰川作为中国西部山地冰川之一, 储藏了重要的气候环境信息。该冰川长10.1 km, 面积 21.91 km2。1957～1976年间冰川退缩约100 m, 1985～2005年间冰川退缩140.12 m, 并且退缩速率较1957～1976年间提高了 40.2%[20]。气温升高、雪积累量减少, 而且沉降在雪表面的吸光性物质如矿物粉尘进一步加速该冰川消融[21]。因此确定研究区冰尘的粉尘来源对该区冰川变化、区域大气环流信息具有重要的意义。前人已对老虎沟 12号冰川粒雪粉尘和冰尘来源进行了相关研究。Xu et al.通过分析老虎沟12号冰川粒雪粉尘 Sr-Nd同位素组成并结合气团后向轨迹得出该冰川粒雪粉尘主要来源于塔克拉玛干沙漠[16];Dong et al.认为该冰川粒雪粉尘主要源区是柴达木和巴丹吉林沙漠, 而冰尘主要来源于青藏高原表面的沙漠化地区[22-23]。但是这些研究主要集中于对冰川上部的雪坑中粉尘源区进行示踪探讨, 对整个冰川表面的分布和粉尘含量大的冰尘来源研究报道仍然很少, 本研究也是这些工作的进一步延续和深入,旨在全面认识整个冰川区的粉尘沉降、空间分布和来源。Takeuchi et al.[24]和Wu et al.[25]研究了祁连山七一冰川中冰尘与有机物和海拔的关系, 然而目前对同时示踪粒雪粉尘和冰尘源区，冰尘同位素组成随海拔分布的变化以及将冰川区高海拔大气风尘沉降作为整体进行考虑的研究相对较少。因此本文旨在通过测定老虎沟 12号冰川粒雪粉尘和冰尘中Sr-Nd同位素组成并与已有的潜在粉尘源区 Sr-Nd同位素特征进行比较[26-30], 进而确定研究区粉尘来源, 同时对该冰川海拔与冰尘 Sr-Nd同位素的关系进行研究, 进一步认识区域大气风尘沉降特征及其气候环境意义。

1 样品采集与分析

祁连山位于青藏高原东北缘, 周边被干旱区沙漠所包围, 即西部有塔克拉玛干沙漠, 西北部是蒙古沙漠和大戈壁, 东北部是巴丹吉林沙漠和腾格里沙漠, 西南部是柴达木沙漠(图 1), 东西长约 800 km,南北宽200～400 km, 海拔4000 km以上, 山区降水量约为400～700 mm, 发育了多条山岳冰川。老虎沟12 号冰川(39.43°N, 96.56°E)位于祁连山西段边缘北坡, 全长 10.8 km, 冰川由东、西两支汇合而成, 并交于海拔4560 m处, 是祁连山老虎沟流域中最具代表性且最大的山谷冰川。该冰川区具有典型的大陆性气候特征, 受西风环流控制明显。每年降水主要集中在5～9月, 以局地降水为主[31]。

2012年6月在老虎沟12号冰川挖取雪坑, 雪坑挖至粒雪冰面, 深度为130 cm, 采集了6个雪坑样。新降雪到粒雪冰总共经历了三个阶段: 表层新雪-细粒雪-粗粒雪-粒雪冰。研究表明, 祁连山冰川从新降雪到冰粒雪这个过程历时2年以上[32], 因此2012年6月所采集的雪坑样品很可能是近 2～3年降雪形成的。2014年7～8月在该冰川不同海拔带采集7个冰尘样, 样品采集海拔高度依次为4590 m、4592 m、4450 m、4386 m、4698 m、4849 m和4850 m。而冰尘一般是粒雪和冰面沉积物消融累积的混合物, 其形成周期总体上在3年左右[33]。因此本研究可以反映当前气候下冰川区粉尘沉降的情况, 整体上在老虎沟研究区域现代环境和风尘沉积方面具有较好的代表性。采样过程严格按照冰川区冰雪采集相关规范进行, 前人已有详述[34]。样品在–18 ℃的储存温度下冷冻保存并运输至核工业北京地质研究院进行Sr-Nd同位素测试分析, 仪器测试使用热电离质谱仪TIMS(英国GV公司)。采样信息详见表1。

实验分析时先将雪坑样品置于离心机中进行离心过滤, 离心速率为15000 r/min, 离心15 min, 然后加热蒸发, 用移液枪移除上清液, 再将剩余样品转移至带有螺旋盖, 体积为7 mL的Teflon 溶样罐中。对于冰尘样品, 称取10 mg该样品, 置于跟雪坑样品型号相同的溶样罐中并分别对冰尘和雪坑样品依次编号, 再用不同规格的移液枪往样品溶样罐中逐次加入2 mL HF、1.5 mL HNO3和0.2 mL HClO4, 拧紧瓶盖。将溶样罐放在电热板上先90 ℃加热2 h, 再升温至120 ℃, 保温约1周至溶样罐中的样品完全溶解, 开盖后在120 ℃下蒸干, 再升温至 180 ℃, 至白烟冒尽。沿溶样罐壁加入1 mL 6 mol/L HCl, 再次蒸干, 并重复1次。最后加入1 mL 2.5 mol/L HCl使样品溶解, 为了提高树脂分离效率, 将溶样罐转移到转速为5000 r/min的离心机中离心后, 吸取上清液进行离子交换树脂柱分离。吸取的上清液加入到预平衡的AG 50 W-X12树脂分离富集Sr-REE, 接收下来的稀土元素(REE)蒸干后用0.2 mL 0.08 mol/L HCl提取, 再用P507树脂分离Sm和REE。所测数据如表 2所示。此外, 稀土元素浓度分析测试在ICP-MS (Element 2XR)上进行, 测试了相关稀土元素的组成特征。

2 结果与讨论

2.1 冰尘和雪坑粉尘中Sr-Nd同位素分布的差异性

该研究区冰尘和粒雪粉尘 87Sr/86Sr值范围分别为0.720～0.721和0.715 ～ 0.723, εNd值分别为–14.96～–13.11 和–10.09 ～ –9.09(表 2)。雪坑粉尘 87Sr/86Sr值变化范围大, εNd值变化范围小, 冰尘εNd值变化范围大, 而87Sr/86Sr值变化范围小。冰尘εNd值变化范围大于雪坑的, 其值明显偏小, 而其87Sr/86Sr比值变化范围要比雪坑的小, 冰尘和雪坑粉尘 Sr-Nd同位素比值变化相反(图 2), 说明研究区冰尘和雪坑粉尘Sr-Nd同位素组成是有差异的并且有不同粉尘源区。可能的原因是冰尘采样时间为2014年7月和8月, 雪坑采样时间为2008年和2012年6月, 其采样时间和采样层位的不同可能是造成粒雪和冰尘Sr-Nd同位素的这种差异性的原因。此外, 冰尘中87Sr/86Sr值变化范围要比粒雪的小, 可能是因为冰尘表现出重复生长和裂解这一生命周期[12], 在此过程中冰尘不断被积累且混合, 其同位素值也是一个长期积累的平均值, 而粒雪粉尘沉降时间短使得该粉尘的同位素变化较大。

2.2 老虎沟12号冰川区冰尘中 Sr-Nd同位素空间分布特征

冰尘中87Sr/86Sr值在最小海拔4386 m处有最大值0.721, 在最大海拔4850 m处有最小值0.720, 而εNd值在最小海拔 4386 m 处有最小值, 与 87Sr/86Sr值正好相反, 但是其最大值却在海拔 4590 m处,87Sr/86Sr值和εNd值呈负相关关系(图3), 说明该研究区冰尘中 Sr-Nd同位素分布随海拔无系统性变化。空间上同位素的组成数据没有表现出明显的规律性,说明区域大气粉尘传输受海拔影响不明显, 可能是因为远距离传输的粉尘与研究区地表土及周边沙漠在西风带作用下进行混合, 而后沉降在冰川表面与微生物作用形成冰尘, 受粉尘传输距离影响较大。此外, 冰川区雪冰消融导致冰川表面 Sr-Nd同位素组成受到粉尘颗粒物迁移转化的明显影响, 使得冰面上的分布特征不再明显。因此, 在冰川区示踪研究中, 应该对整个冰川区雪冰粉尘的组成进行多点空间采样, 才可能反映整体的粉尘来源组成。

2.3 老虎沟冰川区冰尘和粒雪粉尘来源分析

2.3.1 粒雪粉尘来源

老虎沟12号冰川粒雪粉尘87Sr/86Sr值为0.715 ～0.723, εNd值为–10.09 ～ –9.09。蒙古南部戈壁 εNd值范围为–21.7 ～ –4.9, 变化范围宽, 87Sr/86Sr值为 0.712～0.717[26], 变化范围窄, 与雪坑粉尘 87Sr/86Sr(0.715～0.723)同位素比值相差较大。此外, 南戈壁位于研究区北部, 沙尘天气在 3～5月频发, 产生的沙尘在中纬度西风环流作用下向东传播, 结合研究区气候条件(图 1)可以得出 12号冰川雪坑粉尘不是来源于戈壁。鄂尔多斯高原沙漠(库布齐沙漠和毛乌素沙漠)εNd 值为–16.3 ～ –10.5, 87Sr/86Sr 值为 0.717～0.724[27,28,30],老虎沟12号冰川雪坑粉尘εNd最小值为–10.09, 而鄂尔多斯高原沙漠 εNd最大值为–10.5, 研究区和该沙漠的εNd值相差甚远。此外, 库布齐沙漠和毛乌素沙漠位于祁连山老虎沟12号冰川的东北部, 鄂尔多斯高原沙漠作为研究区粒雪粉尘源区几乎没有可能。

青藏高原北部边缘(包括塔克拉玛干沙漠、巴丹吉林沙漠、柴达木沙漠和腾格里沙漠) εNd值为–13.9～–7.4, 87Sr/86Sr 值为 0.710～0.733[27,28,30]。雪坑粉尘Sr-Nd同位素值部分落在青藏高原北部边缘沙漠区域, 说明青藏高原北部区域很可能是老虎沟12号冰川粒雪粉尘源区, 但是部分 Sr-Nd同位素值不在该沙漠区域(图4)。此外, 粒雪粉尘样品采样时间和采样层位不同, 粒雪粉尘很可能来源于混合源区。老虎沟12号冰川雪坑粉尘εNd平均值为–10.21, 87Sr/86Sr平均值为0.720。青藏高原北边的巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠 εNd平均值分别为–9.31和–10.18 [27-28], 与研究区冰川粒雪粉尘εNd值相近(表2, 图4)。此外, 相较于青藏高原北部边缘沙漠粒径小于 5 μm 粉尘的Sr-Nd同位素比值, 粒径小于75 μm的粉尘其同位素组成与研究区更相似, 说明沉降在该冰川上的粉尘粒径主要小于 75 μm, 并且在传输过程中风化作用和粒度分选对粉尘影响较小, 而巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠分别位于老虎沟12号冰川的东北部和西南部,且地理位置靠近老虎沟 12号冰川, 常年盛行近地表风(图 1), 因此巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠很可能是研究区冰川雪坑粉尘的来源。腾格里沙漠和塔克拉玛干沙漠εNd平均值分别为-8.56和–10.53[27-28], 塔克拉玛干沙漠εNd值与12号冰川雪坑粉尘相近。此外, 新疆地区包括塔里木盆地沙尘天气频发[35], 沙尘暴将粉尘颗粒扬起至中高层大气, 在西风带作用下向东传输至老虎沟冰川。由此证明了柴达木沙漠、巴丹吉林沙漠和塔克拉玛干沙漠是12号冰川雪坑粉尘源区。

由于采样时期不同以及大气环流形式变化复杂等原因, Dong et al.[22]认为老虎沟12号冰川粒雪粉尘来源于巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠, 而 Xu et al.[16]认为该研究区冰川粒雪粉尘主要来源于柴达木沙漠和塔克拉玛干沙漠。然而, 本文结合最近样品获得的研究结果认为该区粒雪粉尘源区是巴丹吉林沙漠、柴达木沙漠和塔克拉玛干沙漠, 反映了粉尘组成的复杂性，揭示了大气环流信息。

2.3.2 冰尘中矿物粉尘来源

冰尘 87Sr/86Sr平均值为 0.720～0.721, εNd值为–14.96 ～ –13.11(表 2)。与中国北部和西北部沙漠的比较结果表明, 冰尘与毛乌素沙漠和库布齐沙漠的Sr-Nd同位素组成相似, 但是这两个沙漠位于研究区的老虎沟冰川的东北部, 结合气团移动方向以及研究区盛行西风带等气候条件可以排除其作为 12号冰川的冰尘源区, 同时也说明该研究区冰尘源区主要是近源(图4)。老虎沟局地地表土样87Sr/86Sr值为 0.721, εNd值为–13.61(表 2), 其同位素组成与研究区局地土样相似(图 2), 说明老虎沟是冰尘源区之一。但是有部分点与其局地地表土样 Sr-Nd同位素值相差较大, 说明冰尘源区应该是混合源区。临近老虎沟 12号冰川的巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠粉尘Sr-Nd同位素值与研究区冰尘其Sr-Nd同位素值相差较远, 尽管柴达木盆地是青藏高原沙尘暴频发区域之一, 但是却不是研究区冰尘源区, 因此本研究认为老虎沟 12号冰川周边的青藏高原地表风化的粉尘可能是其源区之一。结合以上分析, 认为老虎沟 12号冰川冰尘可能来源于该冰川地表土样和青藏高原表面地表风化的粉尘。

2.3.3 冰川表面粉尘的稀土元素组成

冰川表雪中的稀土元素分布可以反映冰川冰尘的地球化学特征, 通常可以指示其来源特征。图 5显示了老虎沟 12号冰川表面粉尘与潜在源区粉尘粒径＜63 μm组分的稀土元素对比图。老虎沟12号冰川表面粉尘(粒雪粉尘和冰尘)稀土元素组成分布范围广。相较于鄂尔多斯高原沙漠(毛乌素沙漠和库布齐沙漠), 研究区稀土元素特征比值 Eu/Eu*、LREE/HREE值偏小, 结合研究区地理位置和气象条件说明毛乌素沙漠和库布齐沙漠不是该冰川粒雪粉尘和冰尘源区。此外, 除了有 1个样品与塔克拉玛干沙漠(La/Yb)N和LREE/HREE值相似外, 该冰川其他样品(La/Yb)N和 LREE/HREE值较塔克拉玛干沙漠偏小, 证明了该沙漠是老虎沟12号冰川的粉尘源区, 但是其贡献较小, 并不是其主要源区。腾格里沙漠、巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠与研究区粉尘的稀土元素参数(La/Yb)N、LREE/HREE和Eu/Eu*值相似, 并且前面的章节分析也发现腾格里沙漠、巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠是粒雪粉尘主要源区。部分样品稀土元素特征值与青藏高原东部的相似, 说明青藏高原东部可能是该冰川粉尘源区之一, 但不是主要源区。因此, 样品稀土元素组成证明了 Sr-Nd同位素的示踪结果, 即腾格里沙漠、巴丹吉林沙漠和柴达木沙漠是老虎沟 12号冰川区沉降的粉尘的主要源区, 而塔克拉玛干沙漠和青藏高原东部是研究区粉尘源区, 但其贡献仍然较小。

2.3.4 后向气团轨迹分析

中国西北部每年春季的 3～6月份沙尘暴频发,其中 4月是沙尘暴发生盛期[35]。2008～2009年的后向气团主要来自西部和西南部, 途经塔克拉玛干沙漠和柴达木沙漠[16]。利用 HYSPLIT4模式(http://ready.arl.noaa.gov/)得到2012年3～6月份沙尘暴频发期的后向轨迹图(图6)。老虎沟冰川区气团大部分主要来自西部, 其中 6月 10～12日后向轨迹会来自北部, 途径戈壁和巴丹吉林沙漠, 戈壁也是可能的粉尘来源区, 但是本研究未发现明显证据。由此可以进一步证明在气团传输条件下, 祁连山老虎沟 12号冰川粉尘源区主要为巴丹吉林沙漠、塔克拉玛干沙漠和柴达木沙漠。同时, 大气气团也反映了周边区域的粉尘可能来自于青藏高原东北部的地表土壤, 这与 Sr-Nd同位素的结果是一致的。

3 结 论

祁连山老虎沟 12号冰川冰尘和粒雪粉尘87Sr/86Sr值分别为 0.720～ 0.721 和 0.715 ～ 0.723, εNd值分别为–14.96 ～ –13.11 和–10.09 ～ –9.09, 该研究区冰尘和粒雪 Sr-Nd同位素组成是有差异的, 可能是由于采样时间和采样层位、冰尘形成过程及其不同粉尘源区所致。冰尘中的 87Sr/86Sr值分别在海拔最低处和最高处有最大值和最小值, 但是εNd值在最低海拔处有最小值, 而其最大值却不在最高海拔处,并且 Sr-Nd同位素随海拔没有系统性的变化, 主要因为远距离传输的粉尘与研究区地表土及周边沙漠在西风带作用下进行混合, 而后沉降在冰川表面与微生物作用形成冰尘, 受粉尘传输距离影响较大。本次工作进一步研究和确定了老虎沟 12号冰川粒雪粉尘源区, 从小时间尺度和区域尺度来讲该研究区粒雪粉尘主要来源于柴达木沙漠、塔克拉玛干沙漠和巴丹吉林沙漠。 因此, 该研究区冰尘主要来源于老虎沟局地地表土和周边青藏高原表面地表风化的粉尘。

中国科学院祁连山冰川站在野外样品采集工作中给予了大量的支持和帮助, 在此致谢。

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